水耕人为土时间序列铁氧化物与磁化率演变特征.docx
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水耕人为土时间序列铁氧化物与磁化率演变特征
水耕人为土时间序列铁氧化物与磁化率演变特征
黄来明1,2,3邵明安1,3†陈留美4韩光中5张甘霖2,3†
(1生态系统网络观测与模拟院重点实验室,中国科学院地理科学与资源研究所,北京100101)
(2土壤与农业可持续发展国家重点实验室(中国科学院南京土壤研究所),南京210008)
(3中国学学院大学,北京100049)
(4遵义师范学院资源与环境学院,贵州遵义, 563002)
(5内江师范学院地理与资源科学学院, 四川内江,641112)
摘要以我国亚热带地区不同母质起源的水耕人为土时间序列为研究对象,分析不同形态铁氧化物和磁化率随成土时间的动态演变特征及其影响因素。
结果表明,石灰性母质起源的水耕人为土0~120cm土体中全铁(Fet)、游离铁(Fed)和游离度(Fed/Fet)随时间序列演变均逐渐增加,0~50年内Fet、Fed和Fed/Fet增加速率分别为3.2thm-2a-1、1.2thm-2a-1和0.04%a-1,50~1000年内Fet、Fed和Fed/Fet增加速率分别为0.1thm-2a-1、0.15thm-2a-1和0.01%a-1;而酸性母质起源的水耕人为土0~120cm土体中Fet、Fed和Fed/Fet随时间序列演变均逐渐下降,0~60年内Fet、Fed和Fed/Fet下降速率分别为0.2thm-2a-1、0.5thm-2a-1和0.03%a-1,60~300年内Fet、Fed和Fed/Fet下降速率分别为0.9thm-2a-1、1.2thm-2a-1和0.06%a-1。
土壤pH、Eh、以及外源铁输入与土体内铁淋失的相对强度是控制不同母质水耕人为土中铁氧化物转化速率与途径的主要因素。
石灰性母质起源的水耕人为土中不同磁学指标随时间演变分为三个阶段:
0~50年内表现为质量磁化率(MS),饱和等温剩磁(SIRM)和软剩磁(IRMs)的急剧降低;50~300年内表现为MS,SIRM和IRMs的持续、缓慢降低以及IRMh的相对稳定发展;300~1000年内表现为MS,SIRM和IRMs的持续、缓慢降低以及IRMh的快速下降。
酸性母质起源的水耕人为土0~20cm和20~120cm土壤中磁学指标演变呈现截然不同的两个阶段:
0~60年0~20cm内MS,SIRM和IRMs的急剧降低,IRMh具有明显增加;而20~120cm内MS,SIRM和IRMs缓慢下降,IRMh明显降低。
60~300年0~20cm内不同磁学指标变化幅度均很小,而20~120cm内IRMh相对比较稳定,MS,SIRM和IRMs在种稻150年后快速下降。
淹水还原条件下亚铁磁性矿物的破坏是不同母质水耕人为土演变过程中磁性衰减的主要机制。
关键词水耕人为土;时间序列;铁氧化物;磁化率;成土母质
中图分类号153.6文献标识码A
铁是地壳中丰度位于第四的元素(6.7wt%)[1],是生物所必需的微量矿质养分之一[2-4]。
由于铁在自然界中分布广、化学活性强,其生物地球化学循环显著影响陆地生态系统中矿物风化[5]、养分循环[6]和污染物行为[7]等诸多过程。
近年来研究表明,土壤或沉积物中铁的氧化还原作用与有机质的封存、分解和释放密切相关[8-9],从而影响全球碳循环和气候变化[10]。
土壤中铁具有不同赋存形态,如原生硅酸盐矿物,次生黏土矿物,不同结晶度的铁氧化物或氢氧化物以及铁与有机质结合形成的络合物等[11]。
不同形态铁之间的转化以及铁在土壤中的迁移和再分布是影响土壤物理、化学与矿物学特征的重要成土过程[12]。
过去的研究表明,随着成土年龄的增加,排水良好的自然土壤中游离铁与全铁含量的比值逐渐升高,而无定形铁与游离铁含量的比值逐渐下降[13-15]。
同时,铁氧化物的结晶度以及针铁矿中铁被铝的替代量随土壤发育程度的增强而增加[16-18]。
不同成土环境下土壤中铁的赋存形态具有明显差异,在冷湿条件下有利于针铁矿的形成,而在干热条件下有利于赤铁矿的形成[19-21]。
与土壤中含量较高的针铁矿和赤铁矿相比,磁铁矿与磁赤铁矿含量非常低,很难通过矿物分析直接鉴定,但可以通过测定磁化率来间接反演。
许多学者研究表明,自然土壤演变过程中表层土壤磁化率显著增强[22-27],并认为这是由于植物焚烧[22-23]、氧化还原反应[22,28]或微生物作用[29]使得成土过程中形成和富集亚铁磁性矿物而引起的。
尽管前人对成土过程中铁氧化物与磁化率的演变特征进行了大量研究,然而这些研究主要集中在排水良好的自然土壤上,而受到人为活动强烈影响、氧化还原作用交替进行的水耕人为土长期演变过程中铁氧化物与磁化率的动态特征目前尚不清楚。
与自然成土过程相比,水耕人为土周期性淹水与排干导致土壤水分状况与氧化还原电位发生变化,进而影响其元素迁移和再分布[30-31]。
研究表明,铁的还原淋失与氧化淀积使得水耕人为土中全铁和游离铁含量在土壤剖面中发生分异,并且随着种稻年限的增加剖面分异逐渐增强[32-34]。
章明奎[35]对红壤性水耕人为土中晶态氧化铁及其来源进行了研究,认为针铁矿具有母质残余和再结晶作用两种来源,而赤铁矿仅来源于成土母质;随着种稻年限的增加,针铁矿含量基本保持不变但铁被铝的替代量有所下降,而赤铁矿含量不断降低直至完全消失。
与起源土壤相比,水耕人为土的磁化率显著降低,这是由于周期性淹水与排干阻碍和破坏了亚铁磁性矿物的形成[25,36-37]。
上述研究主要是针对水耕人为土发展的某一阶段以土体为尺度进行的静态对比研究,而关于水耕人为土长期演变过程中铁氧化物转化的途径、速率及磁化率的动态演变特征报道较少。
土壤时间序列为研究成土过程中土壤属性演变的速率、方向及影响其变化的环境阈值提供了有利手段[38-39]。
基于此,本研究选取我国亚热带地区二组不同母质发育的水耕人为土时间序列,通过化学提取和磁学测定,分析铁氧化物与磁化率随成土时间的动态变化特征,探讨水耕人为土长期演变过程中铁氧化物转化的途径、速率及其影响因素,以期为水耕人为土发生演化的定量模型提供数据支持。
1材料与方法
1.1研究区概况
本研究选取我国亚热带地区不同母质发育的水耕人为土从十年到千年尺度的时间序列(表1),分别为发育于浙江省慈溪市石灰性海相沉积物的水耕人为土时间序列(CX01,0a;CX02,50a;CX03,300a;CX04,700a;CX05,1000a)和发育于江西省进贤市酸性第四纪红黏土的水耕人为土时间序列(RC10,0a;RC11,60a;RC12,150a;RC13,300a)。
研究区属亚热带季风气候,年均气温分别为16.3和17.3°C,年均降水量分别为1325和1549mm。
不同母质发育的水耕人为土时间序列建立和判定的依据见文献[40],采样点信息及土壤类型见表1。
表1土壤采样点信息及土壤类型
Table1Generalinformationofthesoilsamplingsitesandtypeofthesoils
剖面编号
ProfileNo.
种稻年龄
Cultivationage(a)
土壤类型1
Soiltype
土地利用
Landuse
地点/地形部位
Location/landscapeposition
经纬度/坡度
Latitudeandlongitude/slope
地下水位
/海拔
Groundwatertable/altitude(m)
CX01
0
潮湿冲积新成土Aqu-alluvicPrimosol
未垦滩涂
新浦镇
水云浦十塘
N30°19.20′
E121°22.8′
1.42
CX02
50
简育水耕人为土Hapi-StagnicAnthrosols
单季稻
桥头镇
潭河沿村
N30°11.07′
E121°21.31′
1.0
CX03
300
简育水耕人为土Hapi-StagnicAnthrosols
单季稻
三北镇
施公山村
N30°06.43′
E121°30.25′
1.1
CX04
700
铁渗水耕人为土Fe-leachi-StagnicAnthrosols
单季稻
周巷镇
大古塘村
N30°10.42′
E121°09.14′
1.0
CX05
1000
铁聚水耕人为土Fe-accumuli-StagnicAnthrosols
单季稻
周巷镇
南周巷村
N30°09.76′
E121°06.98′
0.9
RC10
0
黏化湿润富铁土Argi-UdicFerrosols
未垦荒地
坡顶
坡度<6°
443
RC11
60
铁聚水耕人为土Fe-accumuli-StagnicAnthrosols
双季稻
坡顶
坡度<6°
40
RC12
150
铁聚水耕人为土Fe-accumuli-StagnicAnthrosols
双季稻
坡中
坡度<6°
36
RC13
300
铁聚水耕人为土Fe-accumuli-StagnicAnthrosols
双季稻
坡底
坡度<6°
32
1土壤类型参照中国土壤系统分类[41];2地下水位;3海拔高度
1SoiltypeisdefinedbyreferringtotheChineseSoilTaxonomy[41];2Groundwatertable;3Altitude
1.2样品采集与分析
结合史料分析与实地考察,选取不同母质发育的水耕人为土时间序列典型土壤剖面,按照土壤发生层采样法采集土样并描述土壤形态[41],土壤颜色根据《中国标准土壤色卡》[42]确定,所有土样均在水稻收割排水后采取。
土壤样品采集后在室内自然风干,挑出枯枝落叶、根系和大于2mm的非土壤物质,四等分法取土,先后过10、60、100和200目的尼龙筛,装好备用。
土壤pH、容重、颗粒组成、有机碳以及碳酸钙含量等基本理化性质测定方法参照《土壤实验室分析项目及方法规范》[43]。
游离铁、无定形铁与络合态铁氧化物分别用连二亚硫酸钠–柠檬酸钠–重碳酸钠、pH=3的酸性草酸铵与pH=10的焦磷酸钠溶液浸提。
待测液中Fe浓度用原子吸收法(AA900FFlameAtomicAbsorptionSpectrumSpectrophotometer)测定。
根据测定的不同层次铁浓度与容重数据可以计算出土体内铁储量,计算公式如下:
式中,Femass为土体铁储量(thm-2),Ci为i土层中铁含量(gkg-1),Di为i土层的容重(gcm-3),Ei为i土层的厚度(cm),10为单位换算系数。
土壤磁化率(MS)用英国Bartington公司生产的MS–2B型磁化率仪分别在低频(0.47kHz,MSlf)和高频(4.7kHz,MShf)磁场中测定,每个样品连续测定2次取其平均值;滞后剩磁(ARM)用英国Molspin公司生产的交变退磁仪(交变磁场峰值100mT,直流磁场0.04mT)产生非滞后剩磁,以Minispin旋转磁力仪测定;等温剩磁(IRM)用英国Molspin公司生产的脉冲磁化仪按照先后顺序获得样品在1000mT、–20mT、–100mT、–300mT磁场下的等温剩磁,利用Minispin旋转磁力仪测定。
IRM1000mT称为饱和等温剩磁(SIRM),IRM20mT称为软剩磁(IRMs)。
根据以上测定的磁性指标计算了硬剩磁(IRMh)和退磁参数(S-100mT,%),公式如下:
硬剩磁(IRMh):
退磁参数(S-100mT,%):
不同形态铁氧化物及其提取剂类型,磁化率参数及其指示意义见表2。
表2不同形态铁及磁性指标的指示意义
Table2DifferentformsofFeandimplicationoftheirmagneticparameters
参数
Parameter
英文缩写
Abbreviation
提取剂/单位
Extractant/unit
指示意义
Implication
全铁
TotalFe
Fet
硝酸-盐酸-氢氟酸
含铁硅酸盐矿物和土壤发生过程中形成的次生铁氧化物总量
游离铁
FreeFeoxides
Fed
连二亚硫酸钠-柠檬酸钠-重碳酸钠
土壤发生过程中形成的次生铁氧化物,包括结晶态铁氧化物和无定形态铁氧化物
硅酸盐铁
Silicate-boundFe
Fet-Fed
全铁与游离铁含量之差
含铁硅酸盐矿物
无定形铁
AmorphousFeoxides
Feo
pH=3的草酸铵
无定形态铁氧化物,主要是水铁矿和非晶质铁氧化物
络合态铁
Organic-boundFe
Fep
pH=10的焦磷酸钠溶液
与有机质结合的铁以及少量的无定形态铁氧化物
质量磁化率
Magneticsusceptibility
MS
10-8m3kg-1
指示各种磁性矿物总量
饱和等温剩磁
Saturationisothermalremanentmagnetization
SIRM
10-4Am2kg-1
SIRM不受顺磁性(如纤铁矿和水铁矿)和抗磁性物质(如石英、黏土矿物等)的影响。
SIRM大小主要由亚铁磁性矿物(如磁铁矿、磁赤铁矿)和不完整反铁磁性矿(如赤铁矿、针铁矿)物所贡献
软剩磁
Softisothermalremanentmagnetization
IRMs
10-4Am2kg-1
可用来指示亚铁磁性矿物(如磁铁矿、磁赤铁矿)的含量
硬剩磁
Hardisothermalremanentmagnetization
IRMh
10-6Am2kg-1
通常反映样品中不完整反铁磁性矿物(如赤铁矿、针铁矿)的含量
频率磁化率
Frequencymagneticsusceptibility
FDS
%
主要反映土壤发生过程中所产生的超顺磁性颗粒(SP,0.012–0.022μm)的相对含量
非滞后剩磁
Anhystereticremnantmagnetization
ARM
10-6Am2kg-1
对样品中的亚铁磁性矿物浓度和颗粒大小都很敏感,尤其对细小的稳定单畴(SSD,0.012–0.022μm)磁性矿物特别敏感
退磁参数
Demagnetizationparameter
S-100mT
%
反映了亚铁磁性矿物与不完整反铁磁性矿物在整个磁性集合中的相对重要性
退磁参数
Demagnetizationparameter
S-300mT
%
反映了亚铁磁性矿物与不完整反铁磁性矿物在整个磁性集合中的相对重要性
2结果
2.1不同母质发育的水耕人为土时间序列铁氧化物演变特征
水耕人为土的不同母质起源土壤(CX01,RC10)中全铁和不同形态铁含量都均一分布,随着时间序列演变,Fet、Fed、Feo和Fep在剖面中的分异逐渐增强,但演变的趋势有所不同(图1)。
石灰性母质发育的水耕人为土120cm土体内Fet和Fed含量加权平均值随时间序列呈增加趋势(CX01:
Fet48.39gkg-1,Fed11.81gkg-1;CX02:
Fet53.84gkg-1,Fed14.25gkg-1;CX03:
Fet53.50gkg-1,Fed15.56gkg-1;CX04:
Fet55.90gkg-1,Fed20.71gkg-1;CX05:
Fet62.46gkg-1,Fed23.51gkg-1),而酸性母质发育的水耕人为土120cm土体内Fet和Fed含量加权平均值随时间序列呈下降趋势(RC10:
Fet63.51gkg-1,Fed53.71gkg-1;RC11:
Fet57.69gkg-1,Fed47.64gkg-1;RC12:
Fet50.97gkg-1,Fed41.77gkg-1;RC13:
Fet52.31gkg-1,Fed34.65gkg-1)。
不同母质发育的水耕人为土中Feo,Fep和硅酸盐矿物结合态铁(Fet-Fed)含量均远低于Fed含量,表明所测土壤中含铁矿物主要为晶态游离铁氧化物。
与Fet和Fed演变趋势不同,石灰性母质发育的水耕人为土120cm土体内Feo含量加权平均值明显下降(CX01,7.27gkg-1,CX02,2.24gkg-1,CX03,2.64gkg-1,CX04,1.84gkg-1,CX05,3.46gkg-1),而酸性母质发育的水耕人为土120cm土体内Feo含量加权平均值随时间序列呈上升趋势(RC10,2.87gkg-1,RC11,7.64gkg-1,RC12,5.24gkg-1,RC13,4.05gkg-1),石灰性和酸性母质发育的水耕人为土Fep含量随时间序列均没有明显的演变趋势。
图1石灰性和酸性母质发育的水耕人为土演变过程中全铁及不同形态铁氧化物动态演变特征
Fig.1DynamicchangesintotalFeanddifferentFeoxidesduringtheevolutionsofstagnicAnthrosolsfromcalcareousandacidparentmaterialsseparately
2.2不同母质发育的水耕人为土时间序列磁化率演变特征
不同母质发育的水耕人为土的MS、SIRM和IRMs均随时间序列演变不断下降(图2):
石灰性母质发育的水耕人为土时间序列(CX01,CX02,CX03,CX04,CX05)120cm土体内MS的加权平均值分别为52.73,15.75,15.55,8.95和8.91(单位:
10-8m3kg-1),SIRM的加权平均值分别为71.01,18.89,20.04,5.66和5.07(单位:
10-4m2kg-1),IRMs的加权平均值分别为27.77,5.07,4.62,1.20和1.02(单位:
10-4m2kg-1);酸性母质发育的水耕人为土时间序列(RC10,RC11,RC12,RC13)120cm土体内MS的加权平均值分别为315.45,119.62,39.76和6.19(单位:
10-8m3kg-1),SIRM的加权平均值分别为53.33,34.47,21.52和9.51(单位:
10-4m2kg-1),IRMs的加权平均值分别为39.95,21.01,11.66和1.07(单位:
10-4m2kg-1)。
不同母质发育的水耕人为土磁性指标剖面分布不同(图2):
石灰性母质发育的水耕人为土中MS、SIRM和IRMs的剖面分布相对比较均一,而酸性母质发育的水耕人为土的起源土壤中MS、SIRM和IRMs在表层和亚表层中富集,种稻后却表现为下层土壤中较高,随着时间序列的演变剖面分异逐渐减小。
石灰性母质发育的水耕人为土起源土壤的IRMh剖面分布均一,在种稻初期(<300年)IRMh缓慢下降,此后(700年和1000年)IRMh快速下降;酸性母质发育的水耕人为土剖面上部和下部IRMh随时间序列演变呈现相反的趋势,表层和亚表层土壤的IRMh均高于起源土壤,而50cm以下土壤的IRMh均低于起源土壤。
石灰性母质发育的水耕人为土120cm土体内IRMh的加权平均值分别为358,314,314,132和119(单位:
10-6m2kg-1),酸性母质发育的水耕人为土120cm土体内IRMh的加权平均值分别为239,207,160和180(单位:
10-6m2kg-1)。
图2石灰性和酸性母质发育的水耕人为土演变过程中磁学性质动态演变特征
Fig.2DynamicchangesinmagneticpropertiesduringtheevolutionofStagnicAnthrosolsfromcalcareousandacidparentmaterialsseparately
3讨论
3.1不同母质发育的水耕人为土演变过程中铁转化的速率、途径及其影响因素
与起源土壤相比,二类不同母质发育的水耕人为土中铁氧化物的剖面分异都明显增强(图1),表现为Fet和Fed在水耕人为土的表层中相对亏缺而在淀积层中相对富集,此外不同母质发育的水耕人为土表土层中Fep有所增加,这与前人所得到的结果一致[30,32-34]。
然而,时间序列方法研究结果表明不同母质发育的水耕人为土演变过程中0~120cm土体内铁氧化物转化的速率与途径截然不同(图3)。
石灰性母质发育的水耕人为土0~120cm土体中Fet与Fed含量以及游离度(Fed/Fet)随时间序列演变均逐渐增加,表现为种稻初期增速最快(0~50年内Fet,Fed和Fed/Fet增加速率分别为3.2thm-2a-1、1.2thm-2a-1和0.04%a-1),此后缓慢增加(50~1000年内Fet、Fed和Fed/Fet增加速率分别为0.1thm-2a-1、0.15thm-2a-1和0.01%a-1);而酸性母质发育的水耕人为土0~120cm土体中Fet与Fed含量以及游离度(Fed/Fet)随时间序列演变均逐渐下降,表现为种稻初期下降缓慢(0~60年内Fet、Fed和Fed/Fet下降速率分别为0.2thm-2a-1、0.5thm-2a-1和0.03%a-1),此后下降速率较高(60~300年内Fet、Fed和Fed/Fet下降速率分别为0.9thm-2a-1、1.2thm-2a-1和0.06%a-1)。
石灰性母质发育的水耕人为土0~120cm土体中Feo以及活化度(Feo/Fed)呈现下降趋势,而酸性母质发育的水耕人为土0~120cm土体中Feo以及活化度(Feo/Fed)呈现上升趋势(图3)。
不同母质发育的水耕人为土时间序列0~120cm土体中Fep占全铁含量的百分比均不到5%,表明水耕人为土中铁主要以无机铁氧化物形式为主。
上述结果表明,位于平原地区石灰性母质发育的水耕人为土在千年尺度内铁循环是以土体内还原淋溶与氧化淀积为主的内循环过程;而位于丘陵地区酸性母质发育的水耕人为土在几十年至百年尺度内大量铁已随黏粒从土体中淋失,并可能参与区域或流域尺度下铁的生物地球化学循环过程。
土壤pH、氧化还原状况,以及外源铁输入与土体内铁淋失的相对强度是控制上述不同母质水耕人为土铁氧化物转化速率与途径的主要因素。
过去的研究表明,渍水土壤中铁还原的临界Eh值在pH6~7时约为100mV,pH=5时约为300mV,而pH=8时约为–100mV[44-45]。
石灰性母质发育的水耕人为土的pH值范围为6.3~8.6,起源土壤在淹水还原后呈弱碱性环境,阻碍了铁的活化、移动与淋
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