在内燃机中使用催化重整来帮助天然气的均值压缩点火燃烧Word格式文档下载.docx
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天然气是以高的自燃温度为特征的。
因此,为了在内燃机气缸内实现稳定的均质充量压缩着火燃烧,不仅仅需要高的压缩比,而且通常情况下需要加热的进气工质进行补充。
在伯明翰所做的相关研究中,压缩比范围是12:
1到14.5:
1。
当压缩比为14.5:
1时,对于火花塞点火内燃机来说具有很高的价值。
实现天然气的均质充量压缩着火燃烧需要140-230摄氏度的进气温度。
化学方面的因素建议可以使用氢作为添加剂,它可以使得高的进气温度降低,并且作为扩展均质充量压缩着火燃烧较低限制的运行工况的一种方法。
图1展示了在这些任务里从氢的效应里产生的结果的一个例子。
在这些测试中,提供给内燃机的能量保持常数。
在废气再循环中任意的添加氢气都会伴随着提供给内燃机进口的碳氢燃料的减少。
一个包含了模拟重整的废气再循环流线已经被引入到进气口,并且,在均质充量压缩着火第低工况限制下,伴随着被需要的进气温度降低到25摄氏度,从2.05到1.7bar的平均指示有效压力的扩展已经被证明。
关于真实重整废气再循环,其中包括有用的一氧化碳和其他组成物,在燃烧重整器中即时生产出来的引入,在闭环系统中也已被使用。
真实的重整废气再循环与纯氧的相比显示出了了很大的好处。
这些好处包括一氧化氮的更大程度的减少和均质充量压缩着火燃烧较低限制的延伸。
出版在[3]中的的结果是在同一台内燃机的均质充量压缩着火燃烧较低限制工况下,压缩比为12:
1,平均有效压力为2.5bar,只有天然气的作为燃料的情况下获得的。
当平均有效压力为2.4bar时的天然气工况下,废气再循环流线包括气缸中含有10%的氢气,而在即时重整的真实废气再循环的天然气工况下也是含有10%的氢气。
因此,在这篇论文中,重整气体流线中包含10%的氢气被广泛使用,并且将其作为基准目标。
所需数量的氢气由燃料重整来产生。
重整是建立在碳氢燃料被转化成氢、二氧化碳、一氧化碳和较轻的碳氢化合物的过程中的,这一过程是在固体相的催化剂的催化下其与水或氧的反应。
在燃料与废气重整过程中,水蒸气和未反应的氧可以作为反应物,在下面会讨论。
天然气是众所周知的很难被转化成氢和碳氧化物的,原因是甲烷会作为一种基本的成分生成,并且它有很高的稳定性。
在这篇论文中讨论的考虑到已简化了的三效反应,并且与试验性结果比较的主要是下面这些:
蒸汽重整、部分氧化、水和汽的转换和甲烷的完全氧化。
这些反应的热力学被呈现在表格1,从[5]中改编。
虽然最大化学计量数量的氢是由蒸汽重整反应产生的,但是从热动力学角度来看,在600K(327摄氏度)时,这个反应是四个重整反应中最不可能实现的。
当均质充量压缩着火燃烧内燃机的废气使用时,如此低的温度是可以在重整器的进气口获得的。
为了使得均衡反应常数变得更大并且在蒸汽重整反应中产生更高浓度的氢气,1000K是所需要的最低温度。
超过70%或75%数量的氢气在干燥基中可以获得,用来作为反应物流入化学计量的方程式中。
呈现在表1中的基本平衡常数,甲烷的部分和全部氧化反应,很可能发生在低温和大气温度下。
两个反应都是放热的,但是只有放出更少热量的,并且在更低温度下的部分氧化反应会导致氢气的产出。
当400摄氏度时,正是与均质充量压缩着火燃烧内燃机废气最近似的温度。
对于一个部分氧化反应,当只有使用氧气而不是空气中的氧气时,在湿润基时氢气的产出的体积仅仅20%(干燥基是25%)。
一个公共的结论是:
在低的反应器进口温度条件下利用碳氢燃料生产氢需要尝试将放热和吸热反应结合在一个反应器里。
目的一是为了获得一个有着良好热动力学平衡的系统,系统里没有能量的增加和减少,同时生产出大量的氢气。
如放热的部分氧化反应和吸热的蒸汽重整反应和水汽转换反应,通常在重整过程中发生,或者在气体通道内连续地穿过重整器。
在甲烷的重整中,最有价值的质量比是在反应器流线中发现氧气与甲烷的比为0.44,水和甲烷的比为1.12.当反应器进口温度较低时,改变后者,即水和甲烷的比在0-9内,对氢气产出的影响都不大。
表1在298.15K,600K,1000K时甲烷重整基本反应的热动力学数据
2使用废气的燃料重整
废气通常被认为是浪费的气流。
但是当内燃机内充满含氢的燃料时,它能够成为水(在某些情况下)和氧气的免费来源。
并且即使在稀薄的均质充量压缩着火燃烧和低负荷的运转工况下,它也拥有相当大的焓值。
使用这三个因素来从废气和新鲜燃料的结合中生产氢是一项技术,被称为废气燃料重整。
这种产出是含氢的重整的废气,因此它自然地导致了废气再循环气流中引入氢气进入到内燃机进气口,这就是真实重整的废气再循环。
伯明翰大学的FPS小组从20世纪80年代后期就开始调查和发展这个过程。
独立的燃料重整反应可以通过调整废气的成分和温度来被促进。
考虑到基本的化学计量学反应,当废气与空气和新鲜的甲烷一起被进入到重整反应器中,废气燃料重整采用蒸汽重整可以在真实重整的废气再循环气流中达到36.3%的氢气产出。
在实践中发现这个过程在温度为663摄氏度的干燥基中实现21.9%的氢产出是可能的。
如果需要的话,可以在重整器中加入额外的空气来增加氧气的数量来促进这个反应。
三个独立的气流:
废气、燃料和额外的空气混合在一起并且穿过一个催化反应器。
这个重整过程通常由两种方法控制。
第一种方法是控制反应物的流率来调整他们的绝对数量和比例;
第二种方法是控制反应器的温度,它将对产出的比例有影响,正如典型反应的均衡常数显示出来的。
显而易见的是,必须记住均衡常数仅仅是反应进程的一个指导方针。
在目前的情况下,当在内燃机中按化学计量数使用空气和废气流时,废气的温度会在可观察的负荷范围内小幅度的变动,从350到410摄氏度。
正因为这种近似常数的废气温度,在一个内燃机系统中通过控制重整器的进气口的气体温度来控制重整过程是不实际的。
在这个测试中,废气的成分并不会在整个负荷范围内改变,因为内燃机是使用均质充量压缩着火燃烧,并且是按照化学计量比的空气为燃料的。
(可见表2)
表2天然气均质充量压缩点火燃烧中的典型废气成分
3实验性的结果和讨论
3.1实验装置
一个微型的反应器,基于先前的设计,但是用不同的尺寸来调整需要的气时空速,在这个研究中建立重整实验。
进入反应器中的三个气流:
废气(冷却到约100摄氏度)、新鲜的空气和其他额外空气(见图2)。
拥有可控制的流率,它是通过转子流量计测量的,更正了温度、压力和组成物变化。
气体在进气口处混合,并且从废气分析器塔中调整到气体泵中,再推动混合物穿过预热线圈和反应器。
一个管状炉可以被用来控制预热线圈和反应器本身的温度。
反应器的主要部分是一个1英寸公称直径的不锈钢管制造的。
两个长65毫米和75毫米,直径25毫米的大催化剂砖被连续的准备并且安装在反应器管里。
气体混合物——预热的线圈的使用,使得在重整器的进气口,废气温度可以立即占优势,并且在内燃机排气门下游可以重新生产废气价值。
这可以在一个最终使用催化重整系统的内燃机的重整器中被假装成一个闭环运行来使用。
两个无屏蔽的热电偶被用来记录温度,其中一个位于第一个催化砖的相对于进气口上游10毫米处,第二个在第二块催化砖相对于出气口的下游的同样距离的地方。
反应器进口的温度指的是在给定的恒温炉设定下,当反应器充满惰性气体时获得的温度。
当反应物充入同样设置的恒温炉中,真实的反应器进口温度通常因为不同的惰性温度而不同。
这些差别在于吸放热反应在进气口处使用的预热线圈不锈钢的不同长度。
在这个试验中的气时空速是在催化剂的进口处,由(每小时)的体积流率定义的。
减少到绝对压力为1bar和温度为25摄氏度后,由整个的催化砖的体积来划分。
连续使用两个大催化砖来减小空间速度,所以与更短但更宽的催化砖相比,驻留时间就相对的更长了。
实验已经被由庄信万丰特定准备的大催化砖控制着。
这个重整催化剂是不含镍的,从金属氧化物中提炼出来的珍贵的金属。
已经设计出在蒸汽重整反应的触发下,促进部分氧化反应。
水汽转化反应也会发生,氧化一氧化碳和水来产生更多的氢气。
在这些试验中使用的天然气主要包含84.5%的甲烷、7.5%的碳氢化合物和一些二氧化碳和氮气,通常也包含一些例如硫醇的东西,包含硫后,它能够在某些情况下抑制催化剂的作用。
因此它决定在所有试验中通过用天然气作为内燃机的燃料供给,纯的甲烷作为重整器的供给来排除硫的影响。
3.2气体分析
主要气体的成分:
氢气和甲烷,是通过一个装配有一个热导检测器和一个惠普积分器的气体色谱分析仪来测量的。
估计气体分析仪和热导检测器这两个测量氢气浓度的方法有+/-的2%的相对误差。
接下来的气体:
从BOC气体中来的10%的氢气/90%的氮气,30%的氢气/70%的氮气和10%的甲烷/90%的氮气被用来作校准。
其他气体组成成分主要是废气的排放:
一氧化碳、二氧化碳、氮氧化物、碳氢化合物和氧气也可以用标准装置测量,尽管不是所有的结果在这里都是有重大作用的。
4实验结果
4.1废气燃料重整(当只有废气,而没有其他气体加入时)
废气燃料重整实验中大范围的温度被作为催化剂的特征,并且确认按化学计量比使用一个典型的天然气燃烧的内燃机是否能够从重整废气流中得到10%的氢气这一基础目标是否能够实现。
图2重整器系统和微反应构造
图3在不同反应器进气温度下,相对于在重整器进气口甲烷燃料的比例,废气燃料重整中的氢产量。
反应器中充满火花点火内燃机中的废气与按化学计量数供给的天然气。
表3呈现的内容是,当在进气口处新鲜燃料的比例增加时,从不同反应器进口惰性温度下从反应器中获得的的氢的产。
并且随着废气的减少,会相应地增加水的比例,正如轴线右边水和甲烷的比例。
结果表明,对于均质充量压缩着火燃烧的内燃机来说,在这些温度下获得的最大氢气数量不超过4%。
在这个试验中,气体进气口和反应器的温度是逐渐增加的,并一步一步地达到700摄氏度。
在氢气的生产过程中要检查进气口和反应器温度的影响。
除了在进气口5%的燃料,还有氧气和甲烷的比小于0.01,都会减少部分和完全氧化。
可以看到这个化学计量学的基本反应于表1.这个反应在进气口没有可利用的氧气,氢是由蒸汽重整和水汽转化反应产生的。
对于一个使用天然气的内燃机,按化学计量的废气蒸汽重整反应获得的甲烷数量可以达到16%。
如果将蒸汽重整和水汽转化反应联合起来,理想的甲烷数量可以达到8%。
表3中较低进气口温度的结果表明,在进气口的混合物中有5%-10%的甲烷的条件下将获得最好的结果,虽然在产量中只有大约3.5%的氢气。
在这个温度下,蒸汽重整反应的均衡常数很低,因此不能预期得到高浓度的氢气。
然而,蒸汽重整反应在700摄氏度下,能够得到更高的均衡常数值,正如表1中显示的在1000K时。
正如预期的一样,从更高的反应器温度下获得的结果显示,产量中的氢气大幅度的增加,尤其是在温度接近700摄氏度时,而且可以看到,在进气口处的甲烷数量的最佳比例在增加,接近理想化学计量下的蒸汽重整反应的16%。
在重整器的进口处,增加燃料的数量并不会使出口处的一氧化碳或二氧化碳浓度发生改变。
然而,正如所预测的,由于蒸汽重整反应被促进,一氧化碳的百分比增加并且伴随着温度的升高。
而在出口的二氧化碳的比例却随着温度的增加而降低,因为水汽转化反应在高温时没有作用。
它在低温时也会随着燃料比例的增加而降低,因为从废气中供给的二氧化碳已经被未反应的燃料稀释了。
图4展示了对于纯废气燃料重整器,在出口处获得的一氧化碳和二氧化碳的比例成分和重整器的进口温度。
表4中的结果都是在进口处拥有15%的燃料的情况下获得的,这是接近蒸汽重整反应的化学计量数的。
在出口处的二氧化碳比例下降,但是一氧化碳的比例增加。
这是由于蒸汽重整反应的增长率和化学平衡转移到了相反的水汽转换反应。
为清楚起见,表4的结果也展示了在进口和出口处一氧化碳和二氧化碳浓度的比例变化。
这里可以看见在低于450摄氏度的一个温度下,一氧化碳的产量是不容乐观的。
这要归因于水汽转化反应的普遍性,它将所有一氧化碳转化成二氧化碳和氢气。
这时在反应器出口处的真实一氧化碳浓度接近于零。
图4相对于重整器进气口温度的变化,重整器出口处关于一氧化碳和二氧化碳的浓度和百分改变。
并且分别改变在对于废气燃料重整的排气口与进气口之比的值。
燃料在进气口的成分是15%。
反应器充满来自火花塞点火内燃机中按化学计量数充满天然气的废气。
图5在不同的反应器进气口温度下,相对于重整器中混合物中不同的燃料比例,在废气燃料重整中的完全甲烷转化。
图5绘制了在不同进口温度下,甲烷在反应器中转化的完整性相对于进口处燃料的比例。
在最低进口温度下,转化程度低,而最大转化是在甲烷比例接近于相应的蒸汽重整反应的化学计量数时。
在更高温度下,甲烷的转化率理所当然增加,并且最终取决于加入燃料的数量,但随着进口混合物中燃料比例的增加而降低。
图6在不同的重整器进口温度下,相对于重整器进口燃料百分比,废气燃料重整中穿过重整器的混合物在298K下的热值的改变量。
低热值是从进口和出口混合物的生成焓中计算得来的,并且用来估计反应器的能量平衡。
在进口处甲烷的量规整到1千克,穿过重整器(出口减去进口)的低热值的改变被呈现在这里。
这样呈现出来的目的是使得与标准甲烷低热值相关的热值改变的大小可见,并且等于50MJ/kg。
一个增加的低热值意味着系统处于平衡时是吸热的,而且需要提供净能量来支持所有发生在反应器中的反应。
图6表明了在更高的热值和反应器更高的温度下的结果,尤其是对于蒸汽重整反应,供给燃料的比例低于化学计量数比。
对于一个接近520摄氏度的参考温度,低热值的改变通常是朝向增加的,这导致了在重整生产中获得了能量。
这是要归因于蒸汽重整反应通常情况下是在高温时能被加强。
与原始的50MJ/kg的低热值相比,这个改变是很小的比例,这说明了这个系统在大体上具有很好的平衡。
4.2废气和加入其他气体的燃料重整
我们可以看到通过只有废气而没有其他燃料加入的,并且进口温度和典型的废气温度相等的反应器,在重整器出口的混合物中要产出10%的氢气这一基准目标是不能实现的,因此在进气口没有可用氧气的情况下,只能使用蒸汽重整和水汽转化反应作为氢气的来源。
正如先前所看到的,增加重整器的温度可以增加从可用的成分中得到的氢气的产出。
一个用来提高温度的简单可用的方法是通过将空气引入到重整器的入口,促进像部分氧化或者完全氧化这样的氧化放热反应。
这会增加进气口处的氧气的数量,导致出口处的氢气的增加,尽管利用热动力学使用了一些可燃混合气的焓。
关于与吸放热相关的定量研究呈现在这里。
图7在进气口处不同的氧气和甲烷的比例下,相对于进气口处水与甲烷的比例值,在重整器出口氢气产生的百分比值。
反应器进口温度为388摄氏度。
将额外的空气引入到充有不同种类但是保持一定数量燃料的反应器中。
图7显示了相对于通过增加水和甲烷的比例而增加进气口混合物中废气与燃料的比例,在重整器的出口处关于这三个数量的额外加入空气的情况下的氢气产量的变化。
废气比例的增加,在保持额外空气与燃料的比例恒定时,导致在混合物中大量燃料的减少,因此稀释了燃料。
所有显示在图7中的结果是在重整器温度为388摄氏度的情况下获得的,这个温度接近均质充量压缩着火燃烧状况下的标准废气温度。
可以看到在低的入口温度下,水和甲烷的比例越小,氢气的产量就越大。
这要归因于放热的部分氧化反应增加的普遍性。
对于部分氧化反应中的氧气和甲烷的化学计量的摩尔比率是0.5。
增加氧气和甲烷的比例,超过0.5,到达1.0,似乎对重整过程没有好处,并且在最低的水和甲烷的比例下,与氧气与甲烷的比等于0.5相比,在氧气与甲烷的比等于1.0时氢气的的产量更低了。
废气燃料重整的目的是为了尽可能的引入较少的额外空气和较多的废气来促进热动力学有益的蒸汽重整反应。
在唯一的废气燃料重整系统中水和焓的唯一来源是废气本身。
水和燃料的比例越高,废气燃料重整对整个过程的贡献就越大。
因此,最小可能的氧气和燃料的比和最大可能的水与燃料的比可以被找到。
对于废气温度大约为400摄氏度的重整器出口,10%体积的氢产量这一目标可以在氧气与甲烷的比等于0.2和水与甲烷的比小于0.3或者氧气与甲烷的比为0.5和水与甲烷的比小于0.8的情况下实现。
对于紧凑式重整器工况点的最终选择可以由提供给内燃机一个确定数量再循环废气的需要来指示。
低的水与甲烷的比值导致在反应器进口,更高的甲烷浓度和较低的转化率。
图8在进气口处不同的氧气与甲烷比的情况下,相对于不同的水与甲烷的比,在重整器中混合物在298k时低热值的改变。
饭引起的进口温度是388摄氏度。
图8显示了由在进口和出口混合物的生成焓计算出的低热值的改变,用来估计,充入废气和额外气体,处于低温时燃料重整的能量平衡。
反应器进口温度在所有情况下都大约为390摄氏度。
与图6相似,呈现在这的低热值的改变与在进口处的1kg的甲烷是一致的。
三个不同但是恒定的额外加入到燃料中的空气的比例随着一个在进气口混合气中加入的增加的废气量变化。
在进口处增加氧化的比例证明了,由于氧化过程,反应的整个平衡放出更多的热,正如显示的产量中减少的热值。
尽管在部分氧化反应的可观察范围内,在入口处提供更大的甲烷和氧气的比,重整器出口的氢产量会增加,但是系统是损失能量的,并且因此导致重整过程的热浪费。
在放热和吸热反应的良好平衡下,系统仅仅在氧气与燃料之比低于0.2和水与燃料比例超过3.5的情况下实现。
对于在低温时氧气与甲烷之比等于0.2的情况下,用于产生氢气的能量花费通常是小于6%的。
当更大的氧气与甲烷之比为0.5和水与甲烷之比低于0.8时,花费会少于10%。
4.3实验性的结论
体积百分比为10%的氢产量作为目标被设定,目的是更有效的促进均质充量压缩着火燃烧。
废气燃料气体重整已经被作为一种方式来实现这一目标。
因为在按化学计量数运行的内燃机中并没有使用包含氧气的废气,额外的空气被引入系统,加强了氢气的产量并更加接近这个目标。
从空气中产生的氧气促进了放热氧化反应,因此可以看到重整器产出中热值的减少。
如果使用太多空气,在废气重整中有益的部分,即在废气中有好处的空焓和可用的水是会消失的。
一个达到需要的氢气数量的中间结论,在这里尽可能的使用最大数量的废气和最少数量的空气,已经被发现在反应器进口处相应的水与甲烷的比,空气与甲烷的比,如下所示:
一组是水与甲烷的比为0.8,氧气与甲烷的比为0.5;
另一组是水与甲烷的比为0.3,氧气与甲烷的比为0.2.
5模型化结果及讨论
5.1模型的描述
两个零维化学平衡模型的重整器被使用在这里的工作中。
其中一个已经简化了的理论性的化学理论模型是假设最重要反应都是接近平衡的。
这个简化了的模型,是以成为内燃机重整系统模型中的子模型为目标建立的。
跟随着Olikara和Borman的进程,它们是利用平衡常数来进行已选择的反应和需要的原子平衡。
在重整器中:
氢气、一氧化碳、二氧化碳、水、甲烷和氧气,这几个是活跃的种类,氮被认为是无反应的成分。
这是一个有意识的简化,因为显而易见一些从内燃机燃烧中产生的氮氧化物出现在重整器进口处的混合物中,并且从进出口处气体分析中得到的结果显示了氮氧化物是与其他产物反应的。
由于与其他的种类相比,氮氧化物的数量很小,因为为简单起见,在这个分析中将其省略。
因为考虑到6个活跃的种类,3个原子平衡可以被利用,对于种类的摩尔分数,三个反应常数是用来创造一个完整的方程系统必需的。
这个系统通过标准方法之一来解决。
在这里,一个内部的过程由Matlab写出,而牛顿-拉富生方法可以用来解决方程系统。
表1中的四个反应,已挑选了三个反应,是蒸汽重整,水汽转换和部分氧化反应。
这些平衡常数的值是由反应器出口温度计算的,并已经被使用,导致一个关于浓度的系统方程,这些方程解决了平衡计算的产出,呈现在表中。
第二个理论平衡模型是公共需求的STANJAN多组成的化学平衡模型,它用来预测反应器产出的组成物,在给定的温度和压力下,对于假定的种类,在混合物中以吉布斯函数最小化为基础。
这个模型只在作为一个编译的版本时是有效的。
因此,在前面提到的内燃机重整器模型中将此包括在内作为反应器的子模型的一部分是不对的,除非一个内部的源代码被写出。
所有的平衡计算都使用两种模型的经验数据来比较,重整器产出的这些数据是在基本压力等同于大气压和平衡温度等同重整器出口温度时表现出来的。
5.2模型结果和实验的比较
试验性的结果与从简化了的平衡模型获得的预测成分相比较,在公共需求的STANJAN吉布斯函数最小值中获得废气重整最重要的情况。
这些包含纯废气燃料重整和一个废气和增加空气的燃料重整,这两种情况下反应器进口温度均为388摄氏度。
加空气的情况呈现在这里,在进口处氧气与燃料的比例,即氧气与甲烷的比为1.0。
另外,一个典型的例子:
对于一个在进口混合物中增加空气,并且在更高的进口温度的情况下,适用于火花点火废气中,这会以更高的温度为特征。
在平衡计算的所有情况下,试验性输出温度被使用,并且这个温度是沿着经验的和预测的氢气的产生被展现在表格中。
图9展示了试验性的结果和对于纯废气燃料重整产生的氢的平衡模型预测的比较,并且重整器进口的温度与典型的均质充量压缩着火燃烧废气温度接近。
用于平衡计算测量的重整器出口温度也显示出来。
从对于氢产出的简化了的三效反应平衡模型中得到的预测在意义上低于从一般多组分平衡模型中得到的预测。
在燃料比例的范围内,在吉布斯函数最小模型和三效平衡反应间的趋势十分相似,导致简化了的模型缺少一个偏心机构,并且取决于温度而不是组成物。
试验性的氢产出低于简化了的三效反应模型预测得来的结果,显示了在这些情况下反应器并未实现的平衡潜能。
图9相对于重整器进气口处甲烷燃料的比例,重整器中废气燃料中试验性和预期的氢产量的比较。
进气口温度为388摄氏度。
同样展示了在化学动力学模型中用于平衡计算的反应器出口温度。
反应器充满来自火花塞点火内燃
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