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LED外延技术的最新进展讲解
目录
第一章引言1
1.1LED产业的发展及优势1
1.3本文的研究意义2
第二章GaN基衬底LED外延技术的最新进展3
2.1GaN基LED衬底的选择3
2.2Si衬底GaN基LED的生长方式4
2.3Si衬底GaN基LED面临的问题5
2.4Si衬底GaN基LED的研究进展6
2.4.1Si衬底GaN器件的研究进展6
2.4.2Si衬底GaN基LED的研究进展7
2.5本章小结9
参考文献10
第一章引言
1.1LED产业的发展及优势
LED产业的发展最初开始于1907年,科学家们发现,当半导体材料两端加上电压后能发光。
20世纪60年代,第一只用GaAsP制作的LED问世[1]。
1968年,出现了第一批LED产品。
20世纪70年代,LED得到了迅速的发展,其发光效率得到了迅速增加,颜色也出现了多样化,包括绿光、黄光等。
1996年,第一只白光LED研制成功了,并于1998年出现第一批白光LED产品[2]。
使得LED产业从之前单纯的标识显示功能向应用性的照明功能迈出了意义重大的一步。
LED是世界照明工业一次全新的革命[3]。
与其他传统的照明灯相比,LED具有下列显著的优势:
1.耗电量小,绿色环保:
LED理论上实现了能耗降为白炽灯的10%,荧光灯的50%。
寿命增加到荧光灯的10倍,白炽灯的100倍。
而能源消耗中,人类照明消耗排名第二,约高达全部能源消耗的四分之一,但是如果传统的白炽灯能够用LED灯取代,那么照明损耗将减小到原来的10%[6],并且可以实现CO2减排原来的90%,这是最简单而且最有效的节能减排手段。
2.寿命长,可靠耐用,维护费用低:
LED可以连续工作10万小时,大功率LED也可连续使用5万小时以上,相比普通的白炽灯寿命长了约100倍。
3.点亮速度快:
LED在汽车信号灯等领域应用极为广泛,这归功于LED的响应速度极快。
因此,若在汽车上安装高位LED刹车灯,可有效地减小交通事故的发生。
4.适用性极广,易控制与管理:
LED灯的体积可以做得非常小,因此对各种设备的设计与布置而言更加方便,灵活,适用于各种各样的场合。
LED灯既易于进行分散控制或者对点调节控制,也可进行集中性控制,可以通过LED控制电路方便地对其亮度进行调节,实现动态变化效果的控制。
近十多年来,科学家们对LED研究的不懈努力,使得其发光效率在不断提高,从最初的51m/W,到现在实验室的2001m/W和商用的1501m/W,LED灯的发光效率早已高于荧光灯与白炽灯。
目前,商用和民用市场均已经为大功率LDE敞开了大门。
早从2009年开始,许多发达国家已经开始禁用白炽灯并提倡用LED灯取而代之,全球其它国家和地区政府也将在近几年开始陆续用LED取代白炽灯。
随着大功率LED价格的不断下降,发光效率的不断提高,LED将最终取代其他传统的照明光源成为通用照明灯而进入千家万户。
随着各国对于环境保护的逐步重视,节能减排已经成为各个国家以及各级政府的工作重心,所以对于全球LED相关从业者和商家而言,眼前最大的商机就是利用各国的节能政策,把握住白炽灯向节能灯转变的替换潮。
大力推进LED产业的研制与发展,在很大程度上将大幅度减少环境污染和能源消耗,因此,对于世界和平以及各国可持续发展具有战略性的意义[6]。
照明应用的巨大能量消耗是不容忽视的,即降低照明应用的能耗意义重大。
有效的办法是通过研究发光效率高的灯饰灯具,而LED灯优越的性能成为各商家研究和应用的重点。
1.3本文的研究意义
LED(LightEmittingDiode,发光二极管)是由磷、氮等的
-
族化合物如砷化镓(GaAs)、磷化镓(GaP)、以及磷砷化镓(GaAsP)等半导体制成的
当前,LED实现固态照明(SSL)受到了诸多因素的影响,最主要的是LED亮度及其成本。
虽然近十多年一直在致力于通过改善外延层生长工艺使得位错密度得到了较大的改善,但位错作为非辐射复合中心,对器件的光电性能具有非常重要的影响[9]。
目前,GaN基LED主要采用异质外延MOCVD生长。
最常用的衬底有蓝宝石(Al2O3)、硅(Si)和碳化硅(SiC)三种[7-8]。
获得高质量的有源层的生长方法主要有金属有机化学气相淀积(MOCVD)与分子束外延(MBE)。
目前InGaN基LED通常在蓝宝石(Al2O3)、硅(Si)和碳化硅(SiC)三种衬底上生长。
GaN与衬底间晶格和热膨胀系数的不匹配导致了很高的位错密度。
外延材料为LED的核心部分,LED的波长、亮度、正向电压、光功率等主要光电参数基本上取决于外延材料。
LED外延技术是LED技术的核心,是半导体照明的关键技术所在。
LED外延技术的研究最大限度的降低缺陷密度、提高晶体质量,是LED技术一直追求的目标。
第二章GaN基衬底LED外延技术的最新进展
随着信息技术的发展,发光二极管(LED)在我们生活中扮演着重要的额角色,尤其是高亮度LED,在许多场合较为常见。
日光灯虽然效率比白炽灯高许多,但由于其发出的光闪烁和色调不柔和,在家庭照明中不受欢迎。
而红、绿、蓝三基色LED组合,可以获得更加有效、更令人满意的光源。
而GaN基LED从根本上解决了LED中红绿蓝三种基色中缺失蓝色和绿色的问题,大大拓展了LED在各行的应用。
GaN基LED在照明、医疗器械、电子产品、汽车尾灯、路灯等各个领域应用十分广泛[10-11]。
各大生产商家都在大力开发对LED的研发力度,使得LED亮度更高,发光效率更高。
2008年Gree展出的XlampMC-ELED,有冷白、中性白、暖白三种系列,250mA下亮度分别为456lm、376lm、350lm。
童年,Epistar的实验水平达100lm/W,Philips的水平为115lm/W,Osran为136m/W。
2010年,Gree宣布退出业界最亮、效率最高的发光二极管,350mA下光效率为132lm/W。
2.1GaN基LED衬底的选择
蓝绿光LED主要由宽禁带半导体材料GaN基材料制备形成的,如GaN、AlGaN、InGaN以及AlInGaN。
衬底材料的选择对GaN晶体具有至关重要的影响,从而影响LED性能。
衬底的选择通常需要考虑晶格常数的匹配、热膨胀系数的匹配、成本与晶体尺寸大小等等。
最常用的衬底有蓝宝石(Al2O3)、硅(Si)和碳化硅(SiC)三种[8-9]。
商用GaN材料的外延大部分采用蓝宝石与碳化硅作为衬底。
但二者由于成本高而且难以得到较大尺寸的单晶。
因此研究们一直在寻找可以代替二者的衬底材料,其中蓝宝石更加普遍,蓝宝石和GaN一样具有六方对称型结构,而且高温下也很稳定。
制备工艺相对于SiC而言也较为稳定,但是蓝宝石不导电的特性使得垂直器件的制造基本不可能,而且导热、晶格匹配等都让蓝宝石无法成为GaN最理想的衬底选择。
作为GaN的衬底选择,SiC明显远远比蓝宝石较为理想,首先SiC与GaN的晶格失配比只有4%,而且SiC能导电更有利于器件的制作,并且在SiC衬底上已经获得了高质量的GaN材料,但SiC较高的成本制约了其作为GaN衬底的发展。
Si相比于二者而言,具备成本、单晶尺寸大、导电性和导热性好、各种制造技术较为成熟等特点。
而且Si衬底上生长GaN薄膜有望实现光电子和微电子的集成。
因此,Si作为GaN薄膜衬底具有重大的应用价值,Si基GaN技术一旦成熟,将使得GaN基LED器件的应用大大拓宽。
不论选择何种沉底,衬底上的许多不足之处如晶体质量以及与GaN的结核性等可以通过适当的表面处理的到改善。
例如,HiroshiAmano等人用MOCVD方法在蓝宝石沉底与高温GaN之间引入低温缓冲层AlN,能有效缓解蓝宝石与GaN之间的应力,一直裂纹,并且减小材料位错密度,获得如镜面般的GaN薄膜,使得GaN膜的结构与性能得到显著提高。
H.Lahreche等人用低压MOCVD在蓝宝石上生长出了高质量的GaN层,运用了电解质做掩模材料,最优化的岛状横向外延使得GaN材料的质量有了显著提高。
2.2Si衬底GaN基LED的生长方式
GaN基LED外延技术主要有三种:
氢化物气相外延(HVPE)、金属化学气相淀积(MOCVD)、分子束外延(MBE)。
金属有机化学气象淀积(MOCVD)最为常用。
其基本原理是控制一定流量的载气流过装有金属有机源钢瓶,携带有饱和蒸汽压的金属有机源的各路气流通入到一定温度的衬底,在靠近衬底或者衬底表面的气体薄层内反应沉积成膜。
MOCVD技术的主要缺点是:
由于氨气的高热稳定性,为了热分解氨气必须对称的进行高温家人。
但由于衬底存在热失配,因此生长之后的冷却会给外延层带来较大的应变和缺陷。
在高温生长的条件下,GaN不可避免的分解为Ga和N2,从而形成氮空位,使得生长出来的GaN外延层呈现n型导电。
相对于MBE与HVPE,MOCVD的优势在于它的生长速度快,容易实现规模化的生产。
使得MOCVD成为各种化合物半导体薄膜生长的主流生长方式。
分子束外延(MBE)是一种真空蒸发薄膜制备技术。
在超高真空下,控制不同源的射束喷射到衬底表面,实现外延膜的逐层生长。
缺点是生长速度较慢,不易实现批量生产。
但其较慢的生长速度,使得MBE能很精确的控制薄膜的厚度,制作微结构方面应用较为广泛,界面过渡十分陡峭[12]。
为了降低沉底温度以及对H可以自由处理,许多研究者把GaN生长的注意力转移向了对MBE的探索,尤其是当N元素可以通过使用ECR方法离解N2来获得以后。
目前MBE生长GaN面临的主要问题是生长速率过慢,由于LED器件的外延层较厚,生长时间过长,不能进行大规模生产。
此外,由于深能级补偿,MBE生长获得的GaN表面为绝缘-半导体特性。
HVPE生长方式在GaN材料的发展中起到了十分重要的作用,早前,都采用HVPE来生长GaN。
但采用HVPE得到的GaN存在很高的本底载流子浓度,使得p型GaN的研究无法进行。
从而逐渐被MOCVD取代。
HVPE以GaCl3和NH3作为生长源,生长速度很快,可到到每小时几十位微米,十分食欲GaN的横向外延生长以及提供厚的自支撑GaN沉底,HVPE的缺陷是,由于生长过程很快,无法对膜的厚度进行精确的控制,此外,反应气体对设备的腐蚀性严重影响了GaN材料纯度的提高。
2.3Si衬底GaN基LED面临的问题
Si衬底GaN基LED虽然具有较大的优势,但是,在工艺上仍然存在很多困难。
首先,Si与GaN具有较大的晶格失配和热失配系数,失配比分别约为17%和56%,比蓝宝石和碳化硅均较大。
晶格失配的主要问题是在外延过程中引入位错,影响薄膜的质量。
更糟糕的是56%的热失配系数,Si和GaN两种材料之间热膨胀系数的巨大差异使得GaN材料在外延过程中由高温降至室温时,内应力会造成严重的“龟裂”现象。
这是Si衬底外延GaN基LED一直受阻的原因。
此外,由于Si-N的键能很大,Si衬底遇活性N易形成无定性的SiNx,影响GaN的生长质量。
再者,Ga滴回熔效应,即Ga滴与Si形成合金[19],会快速服饰Si衬底与外延层。
在此后近20年Si衬底GaN都没什么长进。
直到缓冲层的引入才使得Si衬底GaN基LED的研究活跃起来。
因此,缓冲层一直是Si衬底GaN基LED器件的研究重点。
而针对SiN的形成,用MBE方法生长GaN一般采用在生长AlN缓冲层之前在Si衬底上铺Al或者Al源与氨气交替通入来避免,此技术可以在界面抑制无定型氮化硅的形成,并促进GaN的二维生长。
用MBE在Si(111)衬底上直接生长GaN会在GaN/Si界面形成无定型SixNy层,并促使生长的GaN外延层为多晶。
为了得到高质量的GaN,缓冲层成了研究热点,通过合理的控制生长条件,抑制氮化硅的形成等等,最终得到了无龟裂的外延层。
插入缓冲层和掩模技术是解决龟裂的两种主要方法,缓冲层主要有低温AlN插入层、AlGaN缓冲层、组份渐变AlGaN缓冲层、AlN/GaN超晶格缓冲层、3C-SiC和AlN复合缓冲层。
掩模技术包括SiO2掩模技术与SixNy掩模技术。
2.4Si衬底GaN基LED的研究进展
2.4.1Si衬底GaN器件的研究进展
Manasevit等人首次对Si衬底的氮化物生长进行了研究,1971年,首次在Si(111)衬底上用MOVPE的方法生长AlN。
但是当时Si衬底上生长GaN存在很多问题,严重的晶格失配在薄膜中引入了大量的位错。
其次,巨大的热失配使得生长降温时,薄膜中产生很大的张应力,从而导致龟裂。
再者,Si-N键能很大,因此Si遇到活性N时很容易形成无定形的SiNx,对薄膜质量影响严重[13]。
接下来的近20年,Si衬底的氮化物生长基本没有取得任何进展。
直到蓝宝石衬底上引入低温缓冲层后使得GaN薄膜的质量得到了很大的改善以及对p型GaN的成功研制后,Si衬底GaN材料的研究才开始开展起来。
Gahu等人用MBE获得了第一支Si衬底GaN基LED以后,研究者们对Si衬底GaN基LED的研究引起了进一步的关注。
针对Si与GaN之间存在的各种问题,研究者们开始了对Si衬底缓冲层的研究如AlAs,GaAs,AlN,HfN,ZnO。
GaN的质量强烈依赖于缓冲层的性能,因此对于缓冲层的研究一直是Si衬底GaN的重点。
对于无定形的SiNx,用MBE方法生长GaN一般采用在生长AlN缓冲层钱在Si衬底上铺Al或者Al源与NH3交替通入来避免[14-15],此技术可以在界面一直SiNx的行成,并促进GaN的二维生长。
S.A.Nikishin等采用气源MBE技术生长高质量的GaN,用AlN作为缓冲层,通过合理控制生长条件,抑制SiNx的行成,同事在AlN上生长GaN/AlGaN超晶格,得到了无龟裂的GaN层。
MOCVD生长中,高温生长AlN缓冲层比低温生长的AlN更利于GaN二维生长。
但GaN与Si衬底之间巨大的热膨胀系数差使外延膜处于张应力状态,这就使GaN在降温过程中容易产生裂纹。
Follstaedt等人用MOCVD技术在1080oC生长的AlN缓冲层上生长2.2um的GaN薄膜,表面光亮平整,但在降温过程中表面产生了龟裂。
对于龟裂,研究者们采用了各种方法。
例如低温插入AlN缓冲层、AlGaN缓冲层、组分渐变AlGaN缓冲层、AlN/GaN超晶格缓冲层、SixNy掩膜技术、SiO2掩膜技术等等。
2.4.2Si衬底GaN基LED的研究进展
GaN基LED的研究最初开始于20世纪60年代,作为最早生产彩色电视机的公司之一,美国广播公司(RadioCorporationoaAmerica)的工程师PaulMaruska使用HVPE方法在蓝宝石才衬底上上第一次得到了GaN单晶薄膜。
随后的十几年里,对GaN基LED的研究几乎陷入了停顿状态。
直到1986年,Amano引入低温缓冲层提高GaN晶体质量,在蓝宝石上获得了表面光滑的高质量GaN薄膜。
之后,相继开发了蓝光以及蓝绿光LED,开展了对Si衬底GaN基LED的研究,Si衬底GaN基LED因其大尺寸、低成本等优势成为了研究热点。
1998年,IBM公司的Guha等人首次用MBE生长方式在n型Si衬底上第一次制备出了GaN基紫外及紫色LED,该LED由n-AlxGa1-xN、6nmGaN、p-AlxGa1-xN、15nmp-GaN组成,其发光波长分别为360nm和420nm,电压为12V时,正向电流14-65mA[16]。
1999年,Tran等人用MOVPE技术在Si(111)衬底上生长出了蓝光LED,该LED为InGaN/GaN多量子阱(MQW)结构,该LED器件在4V时开始发光,发光波长为465nm,工作电压为8时,工作电流为20mA。
薄膜片存在裂纹。
在反向偏置10V时,其反向漏电流为60uA[17]。
2000年,J.W.Yang,A.Lunev等人用MBE与MOVPE相结合的方式生长了用10nm的AlN作为缓冲层的LED器件,该LED器件为0.2umn+-GaN、50nmn-GaN/4QW(3nmIn0.22Ga0.78N/3nmGaN)/0.15ump-GaN结构,外延片存在少量裂纹,工作电压10V时,串联电阻约250欧[18]。
具体方法是先用MBE在Si(111)衬底上生长AlN缓冲层,然后用MOVPE方法再生长0.2um的掺杂硅GaN,接着沉积0.2um厚的SiO2掩模层,并用光刻开出300umx300um的窗口,再用MOVPE方式进行选区生长,生长的In0.22Ga0.78N/GaN量子阱LED外延片厚度小于1um。
外延片裂纹密度与在平面SiC衬底上生长的相似结构相当。
在选区生长的MQWLED结构上面采用Pd/Au作为透明电极,n型电极则从Si(111)衬底背面引出。
该材料制成的LED峰值波长为465nm,半高宽为40nm。
正向开启电压为3.2V。
正向微分电阻约为250欧,该值大约比蓝宝石衬底上高质量LED的大4倍。
P型掺杂浓度低、p型接触不良、AlN/Si界面微分电阻及来自SiO2掩模中的Si补偿掺杂可能是正向微分电阻很高的原因。
另外他们也给出了其LED在不同温度下的I-V特性曲线,测试的最高温度达到250摄氏度,这说明在Si(111)衬底上已经获得了性能较稳定的GaN基LED。
2000年,M.Adachi,N.Nishikawa等人用MOVPE生长方式获得了用120nm的AlN以及380nm的Al0.27Ga0.73N作为缓冲层的LED器件,该LED器件的结果由4umn-GaN、3QW(3nmGa0.87In0.13N/5nmGa0.99In0.01N)、2nmp-Al0.15Ga0.85N、100nmp-GaN组成。
外延片存在少许裂纹,工作电压大于8V,同侧电极及上下电极结构的串联电阻分别问200欧及1000欧[19]。
他们采用常压MOCVD技术生长Si衬底GaN基LED,用
2001年,E.Feltin,S.Dalmasso等人用MOVPE生长方式获得了用AlN以及超晶格AlN/GaN作为缓冲层的LED器件,该LED器件的外延片存在龟裂,工作电压约为10.7V,串联电阻150欧[20]。
他们采用AlN/AlGaN缓冲层来减少应力,获得了裂纹较少的LED外延片,LED外延片的光致发光峰值波长为430nm,半高宽为18nm。
对于同侧电极与上下电极两种结构的LED,阈值电压均为3V,这与蓝宝石衬底上的GaN基LED的相当,而串联电阻则分别为200欧和1000欧,这都大于蓝宝石衬底上的GaN基LED结构。
高阻的原因之一是因为Si衬底GaN基LED结构的p型GaN质量不高,上下电极结构电阻比同侧电极结构高出许多的原因有可能是AlN/AlGaN缓冲曾高阻引起的。
2001年,A.Dadgar,A.Alam等人采用MOVPE方式获得了用30nm的AlN以及0.2umn-GaN/AlGaN作为缓冲层的LED器件,该LED器件同样为量子阱结构,外延片存在龟裂,工作电压为4.5-6.5V,串联电阻约为80-130欧[21]。
其LED器件为上下结构,阈值电压为2.5V,这与蓝宝石衬底上GaN基LED的相当,工作电流为20mA,器件的工作电压在4.5-6.5V之间,其串联电阻在80-130欧之间。
但该方法制备的LED期间存在龟裂,为解决Si衬底GaN存在龟裂的问题,它们采用了两种方法,一种是图形技术:
先在Si衬底上用SixNy掩模,后用标准的光刻技术及湿法刻蚀的方法在其上开出100x100um2的窗口,然后在窗口区进行材料生长,用该方法得到了厚达3.6um,无龟裂的多量子阱LED结构外延层,用这种方法制备的LED输出功率约为100uW,开启电压为3.2V,串联电阻为350欧。
2002年,T.Egawa,B.Zhang等人用MOCVD方式获得了用120nm的AlN以及380nm的Al0.27Ga0.73N作为缓冲层的LED器件,LED外延片无龟裂,工作电压约为7V,串联电阻为100欧,输出功率为20uW[22]。
2002年,T.Egawa,T.Moku等人用MOCVD方式获得了用3nmAlN以及AlN/GaN作为缓冲层的LED器件,LED外延片无龟裂,工作电压为4.1V,串联电阻约为30欧,输出功率为18uW[23]。
2002年,A.Dadgar,M.Poschenrieder等人用MOCVD获得了用20nmAlN/0.5umn-GaN/10-15nmT-AlN/n-GaN/LT-AlN/inituSixNy掩膜/0.2umGaN作为缓冲层的LED器件,该LED外延片无龟裂,工作电压约为4-5V,串联电阻约为55欧,输出功率为152uW[24]。
2003年,B.J.Zhang,T.Egawa等人用MOCVD获得了用2.5nmAlN/30nmAl0.3Ga0.7N/20(5nmAlN/20nmGaN)作为缓冲层的LED器件,该LED外延片无龟裂现象,为同侧电极及上下电极结构,工作电压分别人3.7V及4.2V,串联电阻分别为33欧和42欧,输出功率分别为34.7uW和34.4uW[25]。
2005年,T.Egawa等人利用MOCVD生长方式获得了以高温thinAlN/n-AlGaN/AlN-GaNmultilayer作为缓冲层LED器件,该LED工作电压约为3.8-4.1V,蓝光输出功率为1.5-2mW[26],外延片无裂痕。
香港科技大学对Si衬底GaN基LED外延技术的研究也较为成熟,采用MOCVD生长方式生长出了用HT-AlNnuclearlayer/SiNx,HT-AlNinterlayer作为缓冲层的LED器件,该LED器件工作电压为4.3V,输出功率为0.7mW,外延片无裂痕。
2.5本章小结
由本章以上四节可知,人们对GaN基LED器件做了大量的研究工作,在先进制备技术的基础上,GaN基LED研制成功了,其中蓝宝石衬底的LED已经进入了商品化,但作为衬底材料,蓝宝石还不是很理想,其价格昂贵、硬度高、不导电、不易进行切割,因为器件制作工艺复杂。
而Si衬底,可以解决蓝宝石的问题。
因为本章主要对Si衬底GaN基LED器件的发展进行了阐述。
虽然Si(111)衬底GaN基LED的质量的到了很大的提高,但生长无龟裂的GaN外延膜,其厚度收到了限制,其应力释放机理有待进一步研究。
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