低温热解煤焦油产率组成性质与热解温度的关系_精品文档资料下载.pdf
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CSIRO工艺快速热解焦油分析结果表明6】:
当热解温度小于650时,焦油中芳香氧含量随热解温度上升而略有增加,在650900时,剐迅速增加,芳香碳含量随热解温度直线增加,在600700时达最大值。
低温热解技术因条件温和,效益显著,易工业化而日益受到人们的注意7】,煤炭科学研究总院北京煤化学研究所近年来开发了MRF(MultistageRotaryFurnace)热解工艺,建立了1h连续试验回转炉装置。
本研究采用天祝气巢,在回转炉装置上进行改变热解温度的试验,对焦油的产率及组成性质进行分析测定,分析回转炉焦油的生成机理,为工艺的进一步开发提供依据。
2实验部分21原料鲁和性质原料煤取自窑街矿务局天祝矿,煤样经手选除去矸石,破碎筛分取O51Omm粒级重液浮选,入炉煤的性质分析数据见表1。
22试验对天祝煤样进行改变热解温度的试验,试验装置结构参见北京煤化学研究所资料,条本文199308-16收到,19931230改回a刘军蛾编辑-杜铝华笋殷回转炉热梓工艺的开发研究博士学位论文北京,堞嵌科学研究总豌北京缂化学研究所,1990维普资讯http:
/自2煤炭学报199年弟19卷件如表2,焦油分析流程如图1所示。
囊1哭靛一样分折TaMe1Anayslsofrlanzhucoal5结果与讨论51焦油产宰与燕解江度的关系在回转炉热解过程中,煤粒进入恒温热解炉内进行热解反应,挥发物初期经历“类似等温导出”的过程,而在其后较长的停留时间里经历渐次导出的过程。
低温时(5000C)焦油中正己烷可溶物的含率降低。
且在55O650区间变化率较大,650后趋于平缓(见图4(a)4线)。
可认为温度大于550之后,二次裂解反应显著,焦油中一部分物链瑚*懈絮蝗图3焦油元素组成与热解温度的关系Fig3ElementalcompositionDftarvspyrolysistemperature质裂解为小分子化台物转入煤气,或进一步缩合成正己烷不溶的芳香化合物,正己烷可溶物含量明显降低。
图4(b)中线表明,小于550时,正己烷可溶物产率量上升趋势,大约在550达极大值,然后迅速减少。
650后,正己烷可溶物产率变化较小。
中性油在正己烷可溶物中占较大比例(708o)。
中性油在焦油中含量和古煤产维普资讯http:
/5目煤炭学报1994年第l9卷洼t表中敢据均为重量百分比。
率与正己烷可溶物变化规律相似(见图4d线)。
酸性物占焦油的含量以及对无水无灰基煤的产率均呈现极大值(550左右),图46线表明t550之前酸性物随温度升高含量上升J550后酸性物发生裂解反应,酸性物减少。
碱性物(图4。
线),随温度变化不大,从总趋势上看,碱性物含量随温度升高而平缓下降。
与元素分析N含量变化相反,这可能是N的大部分化合物为正己烷不溶物。
抽景琏整霸搓釜糌乱肇翟躬蒜图4焦油萃取组成与热解温度的关系Fig4ComptmittonoftarbyextracflonTvspyrolysistemperature(a)占焦油重量百分比I(b)占堞量量百分比-4一正己烷可溶物J5一酸性物-。
一碱性物Jd一中性油由以上分析可知,焦油中,正己烷可溶物、中性油的含量随热饵温度的升高而下降,酸性物含量在550左右获最大值,但相对于无水无灰基煤的产率均在550呈现极大值,碱性物含量变化不大。
54中性油旗组成与热解温度的关系正己烷萃取酸碱洗涤分离出的中性油,采用PESERIS-3B型高教液相色谱(HPIc)进行分析,分为饱和物、一环、二环、三环、芴系、四环芳烃6个组分。
分析结果列于表5。
图5(a)是各族族组成化合物在中性油中的含量变化图,在所研究的热饵温度范围内,饱和烃含量呈现单调降低(线),由5o0时的5668降低为700时的84。
一、=维普资讯http:
/第6期何国锋等:
低温热解煤焦油产率、组成性质与热解温度的美系595注tx一中性油y-焦I自Z一无水无灰基蝶,数据为重量百分比。
环芳烃含量分阶段变化,在500600时随温度增加而上升,650时出现极大值,然后下降(b线)。
三环芳烃含量单调增加(c线),在650后变化幅度增大,700为l485约是600时的3倍。
芴系(d线)600C时开始出现,并快速增加,700时约为1578。
四环芳烃化合物650C时在中性油中有微量出现,700时达391。
中性油组成占焦油重量百分含量随温度的变化见图5(b)。
饱和烃含量在研究的温度范围内呈下降趋势一、二环芳烃含量约在550开始下降,三、四环芳烃、芴系含量随温度升高而增加。
中性油组成占无水无灰基煤重量百分产率随温度的变化见图5(c)。
由图中可看加善鹱加镬描加超导留删坦*L错删档图5中性油族组成与热解温度的关系Fig5Groupcompositionofnellttaloilvspyrolysistemperature4一饱和烃I一一、二环芳烃一三环芳烃d一茹系e一四环芳烃出,饱和烃(口线)在550前其产率随温度升高而增加,600后则快速下降,可以认为,饱和脂肪烃热稳定性差,大于550时脂肪烃二次裂解反应消耗使其产率明显降低,特别是高于600时,与元素分析等所得结论是一致的。
一、二环芳烃的产率呈阶段性变化,550左右呈现极大值,见图5(c)b线。
三环芳维普资讯http:
/煤炭学报199,t年第19卷烃随热解温度改变其产率,变化不大(见c线)。
四环芳烃和芴系在高温下其产率均呈增加趋势(见d,e线)。
中性油组成分析虽不能完全说明天祝煤焦油整体化学组成变化,但也一定程度上说明一些化合物含量与热解温度的关系。
由以上分析可看出,焦油由煤热解而生成的反应在550基本完成,焦油中饱和烃从550左右开始降低产率。
一、二环芳烃在550650之间的某一点产率开始减少,三环以上芳香烃化合物在较高温度下产率增加,这一变化规律是回转炉热解工艺的基础,若要获得焦油的最高产率,则热解温度应控制在600以下。
4结论
(1)天祝煤回转炉低温热解过程中,煤粒挥发物析出经历初期等温导出过程,而后较长时间经历渐次导出过程,焦油产率随热解温度的改变呈阶段性变化,且在550左右呈现出一极大值。
(2)根据元素组成,正己烷萃取、中性油族组成分析结果可知,在550600天祝蝶焦油二次裂解反应显著,在550左右,焦油正己烷可溶物中,中性油、酸性物、中性油中饱和烃及一,二环芳烃相对于媒重量产率获最大值。
(3)焦油二次裂解反应导致焦油产率降低,焦油中正己烷可溶物,正己烷可溶物中酸性物、饱和烃、低级芳烃产率降低,稠环芳烃产率增高。
参考文m1TylerRJFlashpyrolysisofcoalsFuel,1980,99l2182262TattersonDavidF,eta1Coalflashpyrolysisinfree-jetreactorIndustrialmadEngineeringChemisyResearch,1988,27l160616133郭村才等黄县褐煤固体热载体干馏试验研究煤气与热力,1987
(2)t374石油五厂犏煤的低温千馏北京I石油工业出版社,19595XuWetchunandAkiraTomitaEffectoftemperatureOntheflashPyrolysisofvariouscoalsFuel,1987,86-6326366CollinPJandTylerRJSttdyoftarsformftshpyrolysisofthreeAustraliancoalsFuel,1980,59I4794867郭辩才煤热解技术的现状和发展远景煤化工与合成燃料信息,1991
(1)t112作者蕾介何国峰,男,3O岁,工程师。
1990年7月毕业于北京煤化学研究所,获硬士学位,现从事煤炭焦化的研究,参加了“年轻煤提质MRF热解工艺的研究与开发和“高密度铸造焦研制等研究课题。
北京市和平里煤炭科学研究总院北京煤化学研究所,邮敢编码t100013。
戴和武,男,60岁,教授级高级工程师,博士生导师。
1953年毕业于上海复旦大学化学系。
曾在煤炭学报等国内外刊物上发表
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