反应工程(第三版)第二章 反应动力学基础..pptx
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第二章反应动力学基础,天津大学化工学院反应工程教学组,2.1化学反应速率,反应速率的定义:
单位时间,单位体积反应物系中某一反应组分的反应量。
(2.1),各组分的反应速率分别为:
(2.2),对反应:
注意:
对反应物dn/dt0按不同组分计算的反应速率数值上不等,因此一定要注明反应速率是按哪一个组分计算的,以不同组分计的r间关系:
(2.3),由,得反应速率的普遍定义式:
(2.4)结合反应进度定义式可得:
(2.4a),利用等式nA=VcA,式(2.2)可变为式(2.5),(2.5)对于恒容过程,式(2.5)可转化为:
(2.6),对于流动反应器(定常态过程):
取反应器内任意一个小微元M,其体积为dVr,可认为此体积内物系参数均匀。
Vr,FA0,M,dVr,FA,FA-dFA,反应速率为:
(2.7),对于多相反应用相界面积a代替Vr,反应速率式表示为:
(2.8)用固体质量W代替Vr,反应速率式表示为:
(2.9),小结:
对于均相反应,间歇反应器:
对于连续反应:
(2.10),例2.1,在350等温恒容下纯的丁二烯进行二聚反应,测得反应系统总压p与反应时间t的关系如下:
t/minp/kPa,061226386066.762.358.953.550.446.7,试求时间为26min时的反应速率。
解:
以A和R分别代表丁二烯及其二聚物,则该二聚反应表示为:
2AR,t=0t=t,cA00cA(cA0-cA)/2,cA0(cA0+cA)/2,由理想气体状态方程得:
(A),(A)式改写为:
(B),由于是恒容下反应,故可用式(2.6)表示反应速率,将(B)代入式(2.6)化简后有:
(C),又:
故(C)可改写为:
(D),若以生成的二聚物表示,反应速率则为:
2.15104kmol/(m3.min),数值微分得t26min时,dp/dt-1.11kPa/min。
代入有关数据即得以丁二烯转化量表示的反应速率值:
2.2反应速率方程,在溶剂、催化剂和压力等因素一定的情况下,描述反应速率与温度和浓度的定量关系,即速率方程或动力学方程:
r=f(c,T),(2.11),C为浓度向量。
动力学方程的具体函数关系:
对基元反应,可根据质量作用定律直接写出:
(2.12),A*D,对非基元反应,需根据反应机理推导动力学方程:
设反应AP+D的反应机理如下:
(2.13),(2.14),两个反应均为基元反应,假定第二个反应为速率控制步骤,因第二个反应达到平衡,则:
或,K1为平衡常数,将上式代入(2.16)有:
(2.17)可见,非基元反应的速率方程不能根据质量作用定律写出。
(2.16),则:
特例:
有的非基元反应,其速率方程与质量作用定律吻合。
例:
一氧化氮氧化反应为非基元反应:
2NO+O22NO2,其速率方程为,(2.18a),机理
(1):
NO+NO(NO)2(NO)2+O22NO2第二步为速率控制步骤。
r=kcNO2cO2,机理
(2):
NO+O2NO3NO3+NO2NO2第二步为速率控制步骤。
两种不同的反应机理,可以推出相同的结果,说明动力学实验数据与速率方程相符合,仅是证明机理正确的必要条件,而不是充要条件。
机理判断需证明中间化合物的存在。
目前,绝大多数化学反应的机理还不清楚,因此主要是根据实验结果来确定速率方程。
方程的形式多是幂函数型,且将浓度和温度的影响分开表示:
一般用k表示f1(T),k称为反应速率常数。
f2(T)的形式为:
则幂函数型速率方程为:
(2.19)A,B分别为组分A和B的反应级数。
对于基元反应,A,B分别等于相应组分的化学计量数A,B对于非基元反应,A,B应通过实验来确定,其绝对值不会超过3,但可以为分数或负数。
对于可逆反应,速率方程为:
(2.20)i,i,k,k和Kc之间存在一定的关系推导如下:
设可逆反应,速率方程为,反应达平衡时,r0,有:
或,(2.21)当反应达到平衡时,有:
(2.22),设为正数,上式可改为:
(2.23)比较以上三个式子可得:
(2.24)以及(2.25),式(2.24)表明正逆反应的反应级数之差与相应的化学计量系数之比为一定值。
式(2.25)阐明了正逆反应速率常数与化学平衡常数之间的关系。
式中涉及到的常数,叫做化学计量数,它是速率控制步骤出现的次数。
举例:
设2ABR的反应机理为:
AA*(每生成1molR,此步骤出现两次)A*+BXA*+XR若第一步为速率控制步骤,则2,例2.2等温下进行醋酸(A)和丁醇(B)的酯化反应:
CH3COOH+C4H9OHCH3COOC4H9+H2O醋酸和丁醇的初始浓度分别为0.2332和1.16kmol/m3,测得不同时间下醋酸转化量如下:
试求该反应的速率方程。
分析:
根据醋酸转化率较低,且丁醇大量过剩的条件可知,此题可以忽略逆反应的影响。
首先设正反应速率为:
(A),积分后,得到:
(B),先假设2,(B)式化为:
于表2A。
(C)根据已知数据,求出cA以及(1/cA-1/cA0)的值,列表2A不同时间下的醋酸浓度cA/(kmol/m3),最后,根据直线斜率求出k,从而得速率方程。
以1/cA-1/cA0的值对t作图得一直线,即符合式(C),说明所设值正确,故该反应对醋酸为二级反应。
2.3温度对反应速率的影响,k对反应速率的影响符合阿累尼乌斯方程:
(2.26),k又称为比反应速率,其意义是所有反应组分的浓度均为1时的反应速率。
它的因次与速率方程的形式和反应速率及浓度的因次有关。
A,C-r,A,ReactionRateOrderLaw,(mol/dm3),(mol/dm3*s),zero,-r=k,1st,2nd,A-rA=kCA-rA=,kC,A,2,k(mol/dm3*s)s-1(dm3/mol*s),Where:
E=activationenergy(cal/mol)R=gasconstant(cal/mol*K)T=temperature(K),A=frequencyfactor(unitsofA,andk,dependonoverallreactionorder)活化能E反映了r对T的敏感性,常用关系:
推导:
(2.27),特例:
lnk与1/T非线性原因可能是:
所假设的速率方程不合适;传质(内外扩散)的影响与温度有关;A与温度有关。
只适用于一定,注意:
关系式的温度范围,不能外推。
由Arrhenius可知,温度升高,速率常数增大,反应速率增加(正反应和逆反应均增加)。
但对可逆反应,当反应温度升高时,反应速率可能增加,也可能降低。
推导如下:
首先推导正逆反应活化能的关系:
将式(2.26)改写成下列形式:
(2.26b)若可逆反应的正逆反应速率常数均符合阿累尼乌斯方程,则有:
及,(2.28),将式(2.25)两边取对数得:
对温度求导则有:
(2.29)由热力学知,对于恒压过程:
(2.30)将式(2.30)及(2.29)代入式(2.28),化简后有:
(2.31),根据正逆反应活化能的关系式(式2.31)对于吸热反应,Hr0,E正E逆;,对于放热反应,Hr0,E正E逆。
再推导反应速率随温度的变化关系:
先将式(2.20)改写为:
(2.32)A为关键组分,故所有组分的浓度均可变为XA的函数。
将式(2.32)对T求导:
(2.33)若正逆反应速率常数与温度的关系符合阿累尼乌斯方程,则有:
以及将上两式代入式(2.33)得:
(2.34),r0,对于吸热反应:
即即是说对于可逆吸热反应,温度升高,反应速率总是增大。
T一定,XA,r;XA一定,T,r。
可逆吸热反应的反应速率与温度及转化率的关系图,平衡曲线XA,对于可逆放热反应,但故由式(2.34)知,当温度较低时,反应速率随温度的升高而增加;当温度超过某一值后,反应速率随温度的升高而降低。
因此,反应速率存在一极大值,此极大值对应的反应温度为最佳反应温度Top(最适宜反应温度)。
最佳反应温度Top的推导:
对反应速率方程求极值,先令式(2.34)右边等于0,得:
或(2.35)当反应达到平衡时,r0,由式(2.32)可知:
(2.36),将式(2.36)代入式(2.35),化简后两边取对数,整理后得到最佳温度:
(2.37)Te为反应体系中实际组成对应的平衡温度,为转化率XA的函数,因此,Top是XA的函数。
每一条等速率线上都有极值点,此点转化率最高,其温度为Top。
连接所有等速率线上的极值点所构成的曲线,,叫最佳温度曲线。
可逆放热反应的反应速率与温度及转化率的关系图,小结:
反应速率随X升高而降低(包括可逆及不可逆反应,吸热和放热反应);k随T升高而升高(包括正反应和逆反应);对于不可逆反应和可逆吸热反应,T升高,r升高;对于可逆放热反应,存在最佳温度Top注意:
温度是影响化学反应速率的一个敏感因素,尤其对放热反应,要及时调节和控制反应温度。
例2.3在实际生产中合成氨反应,N2+3H22NH3,(A),是在高温高压下采用熔融铁催化剂进行的。
合成氨反应为可逆放热反应,故过程应尽可能按最佳温度曲线进行。
现拟计算下列条件下的最佳温度:
在25.33MPa下,以3:
1的氢氮混合物进行反应,氨含量为17;其他条件同
(1),但氨含量为12;把压力改为32.42MPa,其他条件同
(1),已知该催化剂的正反应活化能为58.618103J/mol,逆反应的活化能为167.48103J/mol。
平衡常数Kp与温度T(K)及总压p(MPa)的关系如下:
(B)分析:
题目已知正逆反应活化能,利用(2.37)求取最佳反应温度,为此,还需求得平衡温度Te。
可先利用已知条件算出平衡常数Kp,由于总压已知,从而可由式(B)算出相应平衡温度Te,最终求得Top,以条件
(1)为例:
因为原料气中氢氮比恰等于合成氨反应时氢氮的化学计量比3:
1,故当氨含量为17时,混合气体组成为:
NH3N2H2,17%(1-0.17)100=20.75%3/4(1-0.17)100=62.25%,式(A)的平衡常数将Kp值代入式(B),解得:
Te818.5K,将Te值代入式(2.37)即得最佳温度:
Top768K条件
(2)计算过程同
(1),结果为:
Te872.5KTop815.4K条件(3)总压增加,Kp值减少,结果为:
Te849.8KTop795.6K计算表明:
随着氨含量的增加,最佳温度降低。
如果反应系统的压力增加,而其他条件不变,最佳温度则上升。
2.4复合反应,复合反应:
当同一个反应物系中同时进行若干个化学反应时,称为复合反应。
某一组分的反应量是所参与的各个化学反应共同作用的结果。
定义Ri:
单位时间、单位体积反应混合物中某一组分i的反应量叫做该组分的转化速率(对反应物)或生成速率(对生成物)。
2.4.1反应组分的转化速率和生成速率,Ri为组分i所参与的各个反应的反应速率的代数和,即:
(2.38)若组分i为反应物,ij取负值;若组分i为反应产物,ij取正值。
计算的结果,Ri值可正可负,若为正,代表生成速率;若为负,则情况相反。
转化速率或生成速率Ri与反应速率ri的区别在于前者是针对若干反应,而后者则是对一个反应而言。
若只进行一个反应,那么二者毫无区别。
实际应用中,通常是已知Ri,求rj解决方法:
只考虑主要反应,忽略次要反应;测M个组分的Ri;对每个组分都有式(3.38),共有M个线性代数方程;求解代数方程组,得rj,2.4.2复合反应的基本类型,
(一)并列反应:
反应系统中各个反应的反应组分不同。
例如:
APBQ特点:
各个反应独立进行,任一反应的反应速率不受其他反应的反应组分浓度的影响。
各个反应都可按单一反应来处理。
注意两种特殊情况:
(1)有些多项催化反应;
(2)变容反应,
(二)平行反应:
反应物相同但产物不同或不全相同。
例如:
APAAQ该类反应又称为竞争反应。
生成目的产物的反应称为主反应,其他反应为副反应。
通常用瞬时选择性来评价主副反应速率的相对大小。
(2.40),式中PA为生成1molP所消耗A的mol数。
(2.39),(2.41),对上述反应,故,可见,S随着反应物系的组成和温度而变。
分析:
温度和浓度对瞬时选择性的影响
(1)浓度的影响(与主、副反应级数有关),与浓度无关;,浓度增高,瞬时选择性增加;,浓度增高,瞬时选择性降低。
E主E副,温度增高,瞬时选择性增加;E主E副,温度增高,瞬时选择性降低。
(2)温度的影响(与主、副反应活化能有关)式(2.41)可改写为:
提高主反应速率,抑制副反应的最好方法是选用合适的催化剂。
以上是针对两个反应的系统进行分析讨论但其基本原理可推至任一反应系统,式(2.40)可改写为:
(2.40a),(三)连串反应:
一个反应的反应产物同时又是另一个反应的反应物。
APQ例如NO氧化生成NO2,而NO2进一步叠合成N2O42NO+O22NO22NO2N2O4又如甲烷氯化反应:
特点:
中间产物P存在最大浓度;不论目的产物是P还是Q,提高A的转化率总有利;若Q为目的产物,加速两个反应都有利,若P为目的产物,则要抑制第二个反应。
为了获得P的最大收率,反应不能过度。
采用合适的催化剂,采用合适的反应器和操作条件采用新的工艺(如反应精馏,膜反应器等),措施:
2.5反应速率方程的变换与积分,2.5.1单一反应,(2.42)设等温反应(k为常数)t0时,各组分浓度分别为cA0cB0cp0=0现拟将式(2.42)变成组分A的转化率XA的函数,分以下两种情况讨论:
(1)恒容过程,由浓度定义知对于恒容过程,已规定反应混合物的体积V为常量,因之只需考虑nA随XA的变化即可。
由转化率定义得:
(2.43)所以(2.44),由化学计量关系知,转化Amol的A,相应消耗Bmol的B,因而,则,(2.45)将式(2.44)及式(2.45)代入式(2.42)得:
(2.46),同理,式(2.42)左边也可用转化率XA的变化来表示,将式(2.43)代入反应速率定义式得:
(2.47)因之,式(2.46)又可写成:
(2.48),
(2)变容过程,现将反应前后各反应组分的量列出如下:
定义为膨胀因子,其意义是转化1molA时,反应混合物总mol数的变化。
A0,反应混合物总mol数增加,ntnt0A0,反应混合物总mol数减少,ntnt0A0,反应混合物总mol数不变,ntnt0,表中,(2.49),或,故:
(2.50)由此得出转化率为XA时,反应混合物的体积V与V0和XA的关系,代入式(2.44)及式(2.45)可得:
以及,因,再把上两式代入式(2.42)可得变容情况下反应速率与转化率的关系式:
(2.51)与恒容时相比,多了一项体积校正因子其中(m)。
若A=0,便可化为式(2.46)。
变容情况下的rA变为转化率的函数,也是多一个体积校正因子:
以上是以浓度表示反应物系组成时的变换方法,可概括为一个换算公式,适用于恒容和变容、反应物和反应产物:
(2.52)同理,用分压或摩尔分数表示反应气体组成时:
(2.53)(2.54),注意!
有关变容过程的计算只适用于气相反应,液相反应一般可按恒容过程处理。
就反应器操作方式而言,对于间歇操作,无论液相反应还是气相反应,总是一个恒容过程;除液相反应外,总摩尔数不发生变化的等温气相反应过程,也属于恒容过程。
将速率方程变换成XA与时间t的函数关系后,便可进行积分:
,1,设则A1,m2,式(5.51)则变为:
化简后得:
上式为二级反应的转化率与反应时间的关系式。
对于恒容反应,简化为:
2.5.2复合反应,反应系统中同时进行数个化学反应时,可仿照单一反应的处理方法对速率方程作变换。
设气相反应系统中含有N个反应组分A1、A2AN,它们之间共进行M个化学反应:
(2.55),对于复合反应,选各个反应的反应进度j作为反应变量最为方便。
将组分i在各个反应中的反应量相加,即得该组分的总反应量(2.56)将所有反应组分的反应量相加,则得到整个反应系统的总摩尔数变化,即,或,(2.57),又因为在一定的压力及温度下:
代入式(2.57)整理得任何时刻物系的体积(2.58),所以,(2.59),若为恒容过程,VV0,则,(2.59a)式(2.59)适用于理想气体反应系统的任何反应组分,是一个普遍式。
式(2.59a)对液相反应系统普遍适用。
复合反应对各反应速率方程变换成反应变量的函数关系后,所得的微分方程通常是偶联的,一般需用数值法求解。
例2.6在常压和898K进行乙苯催化脱氢反应,为简便起见,以A、B、T、H及S分别代表乙苯、苯、甲苯、氢及苯乙烯,在反应温度及压力下,上列各反应的速率方程为,式中所有反应速率的单位均为kmol/(kg.h)。
压力的单位用MPa。
进料中含乙苯10%和H2O90%。
当苯乙烯,苯和甲苯的收率分别为60、0.5、1时,试计算乙苯的转化速率。
乙苯的转化速率等于(r1)(r2)(r3),因此,需分别算出r1、r2、r3的值,即需算出pA、pH、pS的值。
分析:
已推出,以100kmol进料为计算基准,其中含乙苯10kmol,反应得到苯乙烯、苯、甲苯分别为6kmol、0.05kmol和0.1kmol,消耗乙苯分别为6kmol、0.05kmol和0.1kmol,(A),因为,所以16kmol同理20.05kmol,30.1kmol,将上表中有关数据代入式(A),即可求得pA、pH和pS,进而求得r1、r2和r3,最终可算出乙苯的转化速率RA。
各反应组分的反应量见下表:
例(补充):
氨的分解反应是在常压、高温及使用催化剂的情况下进行的,2NH3N23H2,今,有含95氨和5惰性气体的原料气进入反应器进行分解反应,在反应器出口处测得未分解的氨气为3,求氨的转化率及反应器出口处各组分的摩尔分率。
解:
同理:
2.6多相催化与吸附,催化剂分为:
均相催化剂:
催化剂和反应物成均一相;非均相催化剂:
与反应物不形成均相。
多数为固体催化剂,反应在催化剂表面进行,如:
气固、液固、气液固催化反应。
2.6.1多相催化作用,
(一)催化剂的基本特征催化作用是一种化学作用,是靠用量极少而本身不被消耗的一种叫做催化剂的外加物质来加速化学反应的现象。
催化剂能使反应按新的途径,通过一系列基元步骤进行,催化剂是其中第一步的反应物,最后一步的产物,亦即催化剂参与了反应,但经过一次化学循环又恢复了原来的组成。
(1976年IUPAC),R、P分别代表反应物和产物;催化剂R代表由反应物和催化剂形成的中间物种。
催化剂的特征:
(1)产生中间产物,改变反应途径,因而降低反应活化能和加速反应速率;
(2)不能改变平衡状态和反应热,催化剂必然同时加速正反应和逆反应的速率;(3)具有选择性,可使化学反应朝着所期望的方向进行,抑制不需要的副反应。
例如,乙醇分解反应,采用酸催化剂如-Al2O3,进行脱水反应,生成乙烯;若采用金属催化剂如铜催化剂,则脱氢生成乙醛。
在气固相催化理论中,活性位理论应用较为广泛。
气固相催化反应一般认为由下列串联的步骤所组成:
反应物被分布在催化剂表面上的活性位吸附,成为活性吸附态;活性吸附态组分在催化剂表面上进行反应,生成吸附态产物;吸附态产物从催化剂活性表面上脱附。
设反应,
(1)吸附,(2.60),(2.61a),(2.61b),
(2)吸附,(3)反应,(2.61c),(4)脱附,(2.61d),:
吸附位,
(二)催化剂的主要组成固体催化剂绝大多数为颗粒状,规则的或不规则的,形状和尺寸根据反应和反应器的特征而定。
固体催化剂系由三部分组成:
主催化剂:
起催化作用的根本性物质,多为金属和金属氧化物。
助催化剂:
具有提高主催化剂活性、选择性、改善催化剂的耐热性、抗毒性、机械强度和寿命等性能的组分。
(3)载体:
用来增大表面积,提高耐热性和机械强度。
主催化剂和助催化剂均匀分布在载体上。
常见载体有:
高比表面积:
活性炭、硅胶、Al2O3、粘土中比表面积:
氧化镁、硅藻土、石棉低比表面积:
刚钻石、碳化硅、耐火砖、浮石催化剂的制法:
浸渍法、沉淀法、共混合法、熔融法等,2.6.2吸附与脱附
(一)物理吸附与化学吸附,
(二)理想吸附理想吸附模型(Langmuir模型)基本假定:
(1)吸附表面在能量上是均匀的,即各吸附位具有相同的能量;吸附分子间没有相互作用;单分子层吸附。
气体的吸附速率与气体分压成正比,也与自由表面成正比。
设气体A被催化剂的吸附位吸附:
则吸附速率为,(2.62)ka:
为吸附速率常数;A:
为吸附分子A所覆盖的表面占总表面的分率,也叫表面覆盖率;V:
裸露部分的分率,或称未覆盖率。
V1A,脱附速率rd与以吸附的分子数目成正比:
kd为脱附速率常数,为温度的函数。
(2.63),吸附的净速率为:
吸附平衡时,r0,则有或表示为(2.64)式中KAka/kd,叫做吸附平衡常数。
式(2.64)即为理想吸附等温方程,也叫Langmuir吸附等温式。
吸附平衡常数的大小表示气体分子被吸附的强弱。
对弱吸附,KApA1,式(2.64)变为,(2.65)对强吸附,KApA1,则式(2.64)变为吸附平衡常数KA与温度的关系为(2.66)可知,当温度升高时,KA值下降,A降低。
双分子同时被吸附的情况设分子A和B同时被吸附在催化剂表面上,V1AB,设A的吸附速率为raA,脱附速率为rdA,有:
(2.67)(2.68),则,同理,B的吸附速率和脱附速率分别为:
(6.69)(6.70)吸附平衡时,r0,有(2.71)联立求解式(2.67)式(2.71),可得,未覆盖率为,若有m种分子同时被吸附,则,(2.72),(2.73),解离吸附的情况在吸附过程中,被吸附的分子发生解离现象时,即由分子解离成原子,这些原子各占据一个吸附位:
其吸附速率和脱附速率可表示为:
净吸附速率:
平衡时,r0,则有(2.74)式(2.74)即为Langmuir解离吸附等温方程。
(三)真实吸附
(1)焦姆金模型,(2.75)(2.76)由以上两式可见,吸附活化能随覆盖率的增加而增加,而脱附活化能则随覆盖率的增加而减小。
因为,所以,将式(2.75)及式(2.76)代入得(2.77)此种情况下,可导出吸附及脱附速率方程为:
吸附平衡时,r0,有,(2.78),
(二)Fruendlich模型,(2.79)式(2.79)称为Fruendlich吸附等温式。
2.7多相催化反应动力学,本节中心内容如何由所确定的反应步骤导出多相催化反应的总包速率方程。
2.7.1定态近似和速率控制步骤,
(一)定态近似若反应过程达到定态,则中间化合物的浓度不随时间而变,即:
(2.80),等价若达到定态,则串联各步反应速率相等,设化学反应,步骤如下:
这两个步骤的速率为:
因此,中间化合物A*的浓度变化速率为:
当时,则有,(2.81),所以,定态近似的两种提法是等价的。
(二)速率控制步骤,仍以反应为例,各反应步骤均为可逆反应,其反应速率ri式中,根据定态近似的假设,有,又因为所以,即,第一个反应步骤接近平衡的程度,远比第二个步骤大,此时第二个步骤便可视为速率控制步骤,其速率就表达由该反应步骤所构成的化学反应的反应速率。
而除速率控制步骤外的其余反应步骤则近似地按达到平衡处理。
引入定态近似和速率控制步骤两个概念使许多动力学方程的推导得以实现和简化。
2.7.2多相催化反应速率方程,仍以反应及所假定的反应步骤(2.61a2.61d)为例,吸附和脱附采用理想吸附等温方程表达,按不同的速率控制步骤作推导。
(1)表面反应控制将质量作用定律应用于式(2.61c)所示的表面反应,得:
(2.82)其中,其余三步达到平衡:
或,(2.83),或,(2.84),或,(2.85),式中,将式(2.83)(2.85)代入式(2.82)得:
(2.86),又因为利用此关系并将式(2.83)式(2.85)相加:
再代入式(2.86)即得到反应速率方程:
(2.87)式中若吸附很弱,有则式(2.87)变形为,反应达到平衡时,r0,有,若表面反应不可逆,则可推出:
如果A在吸附时解离:
(速率控制步骤)则反应速率式为,
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- 反应工程第三版第二章 反应动力学基础. 反应 工程 第三 第二 动力学 基础