第六章配合物和簇合物的结构与性质.ppt
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第六章配位化合物和簇合物的结构与性质Contents第六章目录6.1配位场理论简介配位场理论简介6.1.1晶体场理论晶体场理论6.1.2配位场理论简介配位场理论简介6.2CO和和N2配位化合物的结构与性质配位化合物的结构与性质6.2.1羰基配合物羰基配合物6.2.2N2的配位化合物与固氮的配位化合物与固氮Contents第六章目录6.3有机金属配合物的结构与性质有机金属配合物的结构与性质6.3.1蔡斯蔡斯(Zeise)盐盐6.3.2夹心式配合物夹心式配合物6.4原子簇化合物的结构与性质原子簇化合物的结构与性质6.4.1过渡金属簇合物过渡金属簇合物6.4.2碳笼烯碳笼烯配位化合物:
又称络合物,是一类含有中心金属原子(M)和若干配位体(L)的化合物(MLn)。
中心原子M通常是过渡金属元素的原子(或离子),具有空的价轨道。
配位体L则有一对或一对以上孤对电子。
6.1配位场理论简介配位场理论简介M和L之间通过配位键结合,成为带电的配位离子,配位离子与荷异性电荷的离子结合,形成配位化合物。
有时中心原子和配位体直接结合成不带电的中性配位化合物分子。
单核配位化合物:
一个配位化合物分子(或离子)中只含有一个中心原子。
多核配位化合物:
含两个或两个以上中心原子。
目前,研究配位场的理论是目前,研究配位场的理论是晶体场理论晶体场理论(CFT)及在此基础上发展起来的及在此基础上发展起来的配位场理论配位场理论(LFT)。
金属原子簇化合物:
在多核配位化合物中,若MM之间有键合称为金属原子簇化合物。
配合物的发展简史配合物的发展简史配位化学是无机化学中一门重要的分支学科,它大致形成于上世纪40年代中期。
配位化合物在人类社会中的应用却可追溯到18世纪。
历史上记载最早发现的配台物是1740年制得的普鲁士蓝。
从配位化学的发展史看,真正只有重要意义的是1790年法国化学家所发现的配合物三氯化六氨合钻Co(NH3)6C13。
标志配位化学的真正开始。
对经典化合价理论提出了尖锐挑战:
化合价已经饱和的CoCl3和NH3为什么还能相互结合生成很稳定的“复杂化合物”?
配位化学的奠基人配位化学的奠基人维尔纳维尔纳苏黎世大学年仅25岁的AAWernerWerner从1891年起发表了“对于无机化合物的结构贡献“等一系列论文,并于1893年在“关于无机化合物的结构问题”的论文中,将其结构观点系统化、理论化。
这就是在当今称之为“配位学说”的伟大发现。
配位学说配位学说大多数元素具有两种原子价一主价主价(相当于现在的氧化数)和副价副价(相当于后来的配位数)。
每一元素倾向于既满足它的主价又满足它的副价。
在配合物中部分分子或离子与中心离子较紧密地结合在一起,组成在溶液中能够稳定存在的整体,称为“内界内界”。
与中心离子结合不够紧密的离子则处于“外界外界”。
在溶液中外界离子易于离解,内界分子或离子则难于离解。
副价指向空间空间的确定位置,配合物有确定的几何构型几何构型。
Werner提出副价概念,藉以补充当时不完善的原子价理论,这是他的重要贡献之一。
正是为了满足副价的要求,主价已经饱和的分子、离子可以进一步反应生成配合物。
内界、外界的概念说明了配合物的结构和物理、化学性能。
而Werner创造性地把有机化学的空间结构理论扩展到无机化合物领域,奠定了配合物立体化学的基础,这是他的又一重大贡献。
由于Werner对配位学说的杰出贡献,1913年获得Nobel化学奖,成为获得此项科学奖金的第一位无机化学家。
配位化学目前已经发展成为无机化学、有配位化学目前已经发展成为无机化学、有机化学、物理化学等学科的重要交叉学科。
机化学、物理化学等学科的重要交叉学科。
当代配位化学已经突破了纯无机化学的范当代配位化学已经突破了纯无机化学的范畴,它渗入有机合成、高分子化学和生物畴,它渗入有机合成、高分子化学和生物化学,形成了许多崭新的富有生命力的边化学,形成了许多崭新的富有生命力的边缘学科,成为当代化学学科中最活跃的领缘学科,成为当代化学学科中最活跃的领域之一。
域之一。
目前配位化学的结构理论有:
目前配位化学的结构理论有:
(1)价键理论;()价键理论;
(2)晶体场理论晶体场理论;(3)分子轨道理论;()分子轨道理论;(4)配位场理论配位场理论6.1.1晶体场理论(晶体场理论(CFT)1.晶体场理论的内容:
把中心离子(M)和配体(L)的相互作用看作类似离子晶体中正负离子的静电作用。
当L接近M时,M中的d轨道受到L负电荷的静电微扰作用,使原来能级简并的d轨道发生分裂。
按微扰理论可计算分裂能的大小,因计算较繁,定性地将配体看作按一定对称性排布的点电荷与M的d轨道电子云产生排斥作用。
在晶体场中在晶体场中d轨道能级分裂,引起电子排轨道能级分裂,引起电子排布及其他一系列性质的变化,据此可解释配布及其他一系列性质的变化,据此可解释配位化合物的各种性质。
如位化合物的各种性质。
如光谱、水合热及几光谱、水合热及几何结构等特性。
何结构等特性。
六配位和四配位是过渡金属离子配合物的主要形式,六配位和四配位是过渡金属离子配合物的主要形式,分别称为正八面体场(分别称为正八面体场(Oh)、正四面体场)、正四面体场(Td)和正和正方形场方形场(D4h)。
xydx2-y2xzdz2-xydxy-yzdyz-xzdxz-2d轨道空间取向轨道空间取向不同,则在不同对称性的配位体静电场不同,则在不同对称性的配位体静电场作用下受到不同的影响,简并的作用下受到不同的影响,简并的能级发生不同的分裂能级发生不同的分裂。
这种作用分为球对称部分和场对称部分,前者对所有的这种作用分为球对称部分和场对称部分,前者对所有的d轨道有相同的作用,产生能级为轨道有相同的作用,产生能级为Es;后者使后者使d轨道发轨道发生能级分裂,引起电子排布及其它一系列性质的变化。
生能级分裂,引起电子排布及其它一系列性质的变化。
6个配位体,沿个配位体,沿x,y,z轴接近金属原子。
轴接近金属原子。
dz2,dx2-y2与配体的斥力大,轨道能量上升多;与配体的斥力大,轨道能量上升多;dxy,dxz,dyz与配与配体的斥力小,轨道能量上升少。
体的斥力小,轨道能量上升少。
正八面体场正八面体场xzdz2xydx2-y2xzdxzxydxyyzdyzxyz接近方式如图:
接近方式如图:
egt2gd晶体场分裂能晶体场分裂能010DqEeg=6DqEt2g=-4DqEs自由离子自由离子d轨道轨道球对称作用部分球对称作用部分egt2g八面体场八面体场(Oh)eg(dz2,dx2-y2)t2g(dxy,dxz,dyz)d轨道分裂轨道分裂为为:
2Eeg+3Et2g=0Eeg-Et2g=10Dq与八面体场相反,与八面体场相反,dz2,dx2-y2的角度极大值指向立方体的角度极大值指向立方体的面心;而的面心;而dxy,dxz,dyz的极大值指向立方体四个边的极大值指向立方体四个边线的中心。
前者离配体较远,斥力小,轨道能量上升少;线的中心。
前者离配体较远,斥力小,轨道能量上升少;后者与配体的斥力大,轨道能量上升多。
后者与配体的斥力大,轨道能量上升多。
中心离子位于立方体的中心,在立方体的八个角上每隔中心离子位于立方体的中心,在立方体的八个角上每隔一个角(上下错开)放一个配体。
一个角(上下错开)放一个配体。
四面体四面体场场dz2dx2-y2dxz,dyz,dxyt2etdt4/90Ee=-2.67DqEt2=1.78DqEs自由离子自由离子t2d轨道轨道球对称作用部分球对称作用部分te四面体场四面体场(Td)t2(dxy,dxz,dyz)e(dz2,dx2-y2)d轨道分裂为轨道分裂为:
dxzdyz自由离子自由离子Esdx2-y2d轨道轨道球对称作用部分球对称作用部分dxydz2D4h场场四配位化合物的配位型式与四配位化合物的配位型式与d电子数的多少及配体的电子数的多少及配体的电负性有关电负性有关xy四个配体分别沿四个配体分别沿x,y四个方向向中心离子接近,四个方向向中心离子接近,其中其中dx2-y2轨道的角度分布极大值与轨道的角度分布极大值与L迎头相碰,能迎头相碰,能量升高最多。
其量升高最多。
其d轨道能量分裂为:
轨道能量分裂为:
平面正方形场平面正方形场dx2-y2t2gegOh立方体立方体四面体四面体Oht2eTddxz,dyz球对称球对称egt2g八面体八面体平面正方形平面正方形dxydz2D4h配体对称性决定了配体对称性决定了d轨道能级的分裂轨道能级的分裂对称性下降,对称性下降,d轨道分裂的组数增加轨道分裂的组数增加。
其它晶体场的能级分裂情况见其它晶体场的能级分裂情况见表表6.1与价键理论一样,CFT中中心离子d轨道上的电子排布也分为高自旋态和低自旋态。
其排布情况与电子的分裂能()和成对能(P)的相对大小有关。
3d轨道中电子的排布高自旋态和低自旋态轨道中电子的排布高自旋态和低自旋态当一个电子由低能级的当一个电子由低能级的当一个电子由低能级的当一个电子由低能级的dd轨道跃入高能级的轨道跃入高能级的轨道跃入高能级的轨道跃入高能级的dd轨道时所轨道时所轨道时所轨道时所需要的能量叫分裂能需要的能量叫分裂能需要的能量叫分裂能需要的能量叫分裂能()。
分裂能分裂能()A:
当中心离子当中心离子M固定时,固定时,值随配体而改值随配体而改变变值的大小既与值的大小既与配位体有关配位体有关,也,也与中心离子有关与中心离子有关。
总。
总结大量的光谱实验数据和理论研究的结果,得到以下结大量的光谱实验数据和理论研究的结果,得到以下经验规律:
经验规律:
分裂能的大小可借助光谱实验推算求得。
从实验数据分裂能的大小可借助光谱实验推算求得。
从实验数据看,大多数的看,大多数的值在值在10000cm-1时,为弱场,则高自旋排布稳定,为时,为弱场,则高自旋排布稳定,为弱场弱场高自旋高自旋(HS););若若P时,为高自旋;当时,为高自旋;当P时,为低自旋。
时,为低自旋。
八面体及四面体配合物中八面体及四面体配合物中d轨道上电子的排轨道上电子的排布布如配位离子如配位离子Fe(H2O)62+和和Fe(CN)64-的中心金属均为的中心金属均为Fe2+(d6)组态,但前者显强顺磁性而后者显反磁性,说组态,但前者显强顺磁性而后者显反磁性,说明配体明配体H2O对对Fe2+形成的形成的Oh场为弱场,而配体场为弱场,而配体CN-对对Fe2+形成的形成的Oh场为强场。
场为强场。
d6-0.4-0.8-0.4-0.8-1.2-1.6-2.0-2.4-1.8-1.2-0.60-0.60-0.4-0.8-1.2-1.2P,强场,强场,LSd1d2d3d8d9d10d4d5d6d7P,弱场,弱场,HSo单位:
7410831,dddddd-0.6对于四面体场配合物,由于对于四面体场配合物,由于d轨道的分裂能只是八面体轨道的分裂能只是八面体配合物的配合物的4/9,而成对能变化不大,故一般四面体配合,而成对能变化不大,故一般四面体配合物的分裂能是小于成对能的,物的分裂能是小于成对能的,则大多数四面体场配合物则大多数四面体场配合物则大多数四面体场配合物则大多数四面体场配合物属于高自旋配合物。
属于高自旋配合物。
属于高自旋配合物。
属于高自旋配合物。
四配位化合物的配位型式与四配位化合物的配位型式与四配位化合物的配位型式与四配位化合物的配位型式与dd电子的多少及配体的电负电子的多少及配体的电负电子的多少及配体的电负电子的多少及配体的电负性有关性有关性有关性有关。
在弱场中,在弱场中,d0,d5,d10离子采取四面体构离子采取四面体构型相互间排斥力最小,如型相互间排斥力最小,如TiCl4,FeCl4-,CuX43-,ZnX42-均为四面体排布;均为四面体排布;d1和和d6一般仍采用四面体型,如一般仍采用四面体型,如VCl4,FeCl42-。
对于对于d8的四配位化合物,应为平面正方形,因为这的四配位化合物,应为平面正方形,因为这种构型获得的种构型获得的LFSE较多,这时配位化合物自旋成较多,这时配位化合物自旋成对,呈反磁性对,呈反磁性,第二,第三长周期过渡元素确是如此第二,第三长周期过渡元素确是如此,如,如PtCl42-,PdCl42-,Au2Cl6等。
等。
而第一长周期过渡元素,因金属离子较小,碰到电而第一长周期过渡元素,因金属离子较小,碰到电负性高、体积大的配体时,则需考虑排斥作用,负性高、体积大的配体时,则需考虑排斥作用,Ni(CN)42-为平面正方形,而为平面正方形,而NiX42-(X=Cl-,Br-,I-)为为四面体。
四面体。
4晶体场稳定化能(CFSE)CFSE定义定义将将d电子从受球对称场作用后未分裂的电子从受球对称场作用后未分裂的d轨道能轨道能级进入分裂后的级进入分裂后的d轨道所产生的体系总能量的下降值轨道所产生的体系总能量的下降值。
能量下降的越多,配合物就越稳定,所以配合物的。
能量下降的越多,配合物就越稳定,所以配合物的稳定性可用稳定性可用CFSE的大小来衡量。
的大小来衡量。
CFSE=EST-ECFT=-ECFTegt2g以以d6为例,若在弱八面体场中,为例,若在弱八面体场中,d电子采取高自旋电子采取高自旋态,故态,故d6为为(t2g)4(eg)2,CFSE=-4(-4Dq)+26Dq=4Dq而在强场中,而在强场中,d电子采取低自旋电子采取低自旋态,故态,故d6为为(t2g)6(eg)0,CFSE=-6(-4Dq)=24DqCFSE的计算的计算八面体场中八面体场中d电子排布及电子排布及CFSE5姜泰勒效应(Jahn-Teller)当简并的轨道上填充不同个当简并的轨道上填充不同个数的电子时,使其中一个轨数的电子时,使其中一个轨道的能级降低,另一个升高道的能级降低,另一个升高,配位离子发生变形,空间,配位离子发生变形,空间结构有所变形,消除了原来结构有所变形,消除了原来的简并性,称为配合物发生的简并性,称为配合物发生变形的变形的Jahn-Teller效应。
效应。
d电子结构中在高能级电子结构中在高能级eg轨道上出现简并态,则变轨道上出现简并态,则变形较大,即所谓形较大,即所谓大畸变大畸变;若在低能级;若在低能级t2g轨道上出现简轨道上出现简并态,则变形较小,即所谓并态,则变形较小,即所谓小畸变小畸变。
Jahn-Teller效应主要针对正八面体构型。
四面体构效应主要针对正八面体构型。
四面体构型的型的Jahn-Teller效应极微弱。
效应极微弱。
Cu2+是发生是发生Jahn-Teller变形的明显实例。
例如变形的明显实例。
例如CuL6配位离子中,一般均偏离正八面体构型。
这种变形必配位离子中,一般均偏离正八面体构型。
这种变形必将影响配位化合物的性质。
将影响配位化合物的性质。
Cu2+(d9)在八面体场中)在八面体场中(t2g)6(eg)3弱场(弱场(弱场(弱场(HSHS)强场(强场(强场(强场(LSLS)(11)理想八面体)理想八面体)理想八面体)理想八面体dd00,(t,(t2g2g)33,(t,(t2g2g)33(e(egg)22,dd00,(t,(t2g2g)33,(t,(t2g2g)66,dd1010(t(t2g2g)66(e(egg)22,d,d1010d电子分布在全满、半满、或全空时,不会产生畸变电子分布在全满、半满、或全空时,不会产生畸变(22)变形小变形小变形小变形小(tt2g2g)11,(t,(t2g2g)22,(t,(t2g2g)44(e(egg)22,(t(t2g2g)11,(t,(t2g2g)22,(t(t2g2g)55(e(egg)22(t(t2g2g)44,(t,(t2g2g)55对于对于t2g轨道距全满、半满少一个电子八面体络合物轨道距全满、半满少一个电子八面体络合物的形变较小,的形变较小,Jahn-TellerJahn-Teller效应不显著。
效应不显著。
(33)变形大变形大变形大变形大(tt2g2g)33(e(egg)11,(t,(t2g2g)66(e(egg)33(t(t2g2g)66(e(egg)11,(t(t2g2g)66(e(egg)33对于对于eg轨道距全满、半满少一个电子的中心离子,轨道距全满、半满少一个电子的中心离子,所形成的八面体络合物都会有显著的形变所形成的八面体络合物都会有显著的形变对八面体而言,构型变化与对八面体而言,构型变化与d电子构型的关系列表如下电子构型的关系列表如下:
晶体场理论的几个应用晶体场理论的几个应用
(1)配合物的颜色)配合物的颜色含有含有d1d9(除除d0,d5,d10以外)的过渡金属离子的配合以外)的过渡金属离子的配合物一般是有颜色的。
这是由于中心离子在配位体场的作用下发生物一般是有颜色的。
这是由于中心离子在配位体场的作用下发生了了d轨道的能级分裂,当处于能量较低的轨道的能级分裂,当处于能量较低的d轨道上的电子吸收外轨道上的电子吸收外界能量跃迁到能量较高的空的界能量跃迁到能量较高的空的d轨道时,产生的吸收光谱落在可轨道时,产生的吸收光谱落在可见光区所致。
显示见光区所致。
显示互补光互补光的颜色。
的颜色。
配合物的颜色变化与配合物的颜色变化与值有直接的关系。
值有直接的关系。
具有具有d0(TiO2,Ti4+),d10(ZnO,Zn2+)及没有及没有d电子的电子的中心离子中心离子(Mg2+,MgO)不具有不具有dd跃迁的条件,而跃迁的条件,而d5要具要具体考虑配体的强弱,如体考虑配体的强弱,如FeF63-属弱场高自旋,因此半充满比较属弱场高自旋,因此半充满比较稳定,无稳定,无dd跃迁。
跃迁。
例例1:
Ti(H2O)63+hh吸收光吸收光500nm,发生,发生dd跃迁跃迁(t2g1eg1),显互补色显互补色(紫红色)(紫红色).hhEE光谱化学序列光谱化学序列光谱化学序列光谱化学序列互补色关系互补色关系增增加加可见光波长互补关系与物质的颜色可见光波长互补关系与物质的颜色Ti(H2O)63+吸收光吸收光500nm,发生,发生dd跃迁跃迁(t2g1eg1),显互补色(紫红色),显互补色(紫红色)(左)(左).可见光的互补关系(右)可见光的互补关系(右)配合物配合物的的颜色:
颜色:
发生发生dd跃迁跃迁引起引起左左:
Co(H2O)x2+,Ni(H2O)x2+,Cu(H2O)x2+,Zn(H2O)x2+.(Zn2+d10)右右:
Ni(H2O)62+,Ni(NH3)62+,Ni(en)32+,例例2MnSO4(aq)为什么颜色浅?
为什么颜色浅?
Mn(H2O)62+(肉色)(肉色)dd跃迁跃迁(t2g3eg2t2g2eg3)受“受“自旋禁阻自旋禁阻”(电子跃迁过程必须改变自旋态电子跃迁过程必须改变自旋态)影响,)影响,跃迁跃迁几效率降低几效率降低。
即:
即:
吸收光强度小,吸收光强度小,故故互补色浅。
互补色浅。
hhEE
(2)水合)水合热热(3)离子半)离子半径径CFT用用d轨道能级分裂及轨道能级分裂及CFSE两个重要概念,解释两个重要概念,解释了配合物了配合物颜色、磁性、立体构型颜色、磁性、立体构型等不少实验事实,但在等不少实验事实,但在解释解释光谱化学序列、有机烯络合物及羰基络合物光谱化学序列、有机烯络合物及羰基络合物方面显方面显得无能为力,因此需要借助分子轨道理论(得无能为力,因此需要借助分子轨道理论(MOT)。
)。
另外,有关实验也证实,在配合物的配体上存在另外,有关实验也证实,在配合物的配体上存在金属金属d电子云的分布,说明金属原子或离子与配合物电子云的分布,说明金属原子或离子与配合物间有电子的交换。
间有电子的交换。
因此,研究配合物的完整理论不仅因此,研究配合物的完整理论不仅应有晶体场理论部分,还应有分子轨道理论部分。
配应有晶体场理论部分,还应有分子轨道理论部分。
配位场理论就是这两种理论的位场理论就是这两种理论的有机结合有机结合。
6.1.2配位场理论(配位场理论(LFT)描述配位化合物分子的状态主要是描述配位化合物分子的状态主要是M的价层电子的价层电子波函数波函数M与配体与配体L的分子轨道的分子轨道L组成离域分子轨道组成离域分子轨道:
CMM+CLL式中式中M包括包括M中中(n-1)d,ns,np等价轨等价轨道,道,CLL可看作是可看作是L的的群轨道群轨道。
为了有效地组成。
为了有效地组成MO,要满足对称性匹配、能量相近及轨道最大重叠等要满足对称性匹配、能量相近及轨道最大重叠等条件。
条件。
以第一系列过渡金属离子的八面体配合物为例:
以第一系列过渡金属离子的八面体配合物为例:
金属离子的九个价轨道分别为金属离子的九个价轨道分别为3dxy,3dxz,3dyz,3dx2-y2,3dz2,4s,4px,4py,4pz,后后6个轨道的极个轨道的极大值方向都是沿着大值方向都是沿着x,y,z三个坐标轴指向配体,三个坐标轴指向配体,可以形成以轴为对称的可以形成以轴为对称的-MO;前前3个轨道的极大个轨道的极大值都夹在坐标轴之间,只能形成以面为对称的值都夹在坐标轴之间,只能形成以面为对称的-MO。
0即是由即是由MOT所得的所得的d轨道在轨道在L作用下的能级分作用下的能级分裂,这与裂,这与CFT一致。
但在一致。
但在CFT中,只考虑静电作用,这中,只考虑静电作用,这对主要以离子键结合的配合物是适用的,但无法解释中性对主要以离子键结合的配合物是适用的,但无法解释中性配体的配合物,配体的配合物,MOT可以解释这一现象。
可以解释这一现象。
当形成八面体络合物时,如果配体有当形成八面体络合物时,如果配体有轨道,轨道,M的的t2g轨道可能与其形成轨道可能与其形成-MO,使其相互作用增强,能量使其相互作用增强,能量更低。
更低。
Mnpns(n-1)d6电子电子0t1u*t1ua1g*a1geg*egt2g6L反键反键非键成键成键电子电子对称性匹配的对称性匹配的6对对AO12-MO6.2CO和和N2配位化合物的结构与性质配位化合物的结构与性质1.1.羰基配合物羰基配合物许多过渡金属能通过许多过渡金属能通过-配键与配键与CO结合,生结合,生成羰基配合物,如成羰基配合物,如Ni(CO)4,Co(CO)6,Fe(CO)5,HMn(CO)5等。
等。
其中其中CO以以C原子和金属原子相连,原子和金属原子相连,MCO在同一直线上,在同一直线上,CO分子一方面以孤对电子给予分子一方面以孤对电子给予中心离子的空轨道形成中心离子的空轨道形成配键;另一方面又有空的配键;另一方面又有空的*轨轨道可以和金属原子的道可以和金属原子的d轨道形成轨道形成键,即:
键,即:
配键配键+反馈反馈键键=-配键(配键(电子授受配键电子授受配键)。
)。
两键同时形成并互相促进协同反应,加强了两键同时形成并互相促进协同反应,加强了配体与金属的结合(两键),削弱了配体内部的结合。
配体与金属的结合(两键),削弱了配体内部的结合。
因此,因此,-配键强于共价单键配键强于共价单键,CO键减弱键减弱,因反因反键有电子。
键有电子。
络合方式主要有两种:
络合方式主要有两种:
侧基络合侧基络合和和端基络合端基络合以端基络合为主:
以端基络合为主:
OC(5)M(1s)2(1s*)2(2s)2(2s*)2(2p)4(2px)2(2p*)0(2p*)0给予给予Ni的的sp3杂化轨道杂化轨道接受接受Ni的的d电电子子一方面,一方面,
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- 第六 配合 簇合物 结构 性质